【摘 要】
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甲烷化学链重整是一种可以将甲烷原位催化重整制氢与碳捕集技术相结合的新型制氢工艺,其中关键在于获得具有合适的反应活性、供氧能力及稳定的氧化-还原循环能力的载氧体。此论文采用溶胶-凝胶法制得包含双活性组分金属复合氧化物载氧体CeO2/LaFeO3,旨在综合利用钙钛矿的反应活性、热稳定性和CeO2的部分氧化能力以解决甲烷化学链重整过程中的积碳问题。通过XRD、H2-TPR、XPS等材料表征方法以及固定床
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甲烷化学链重整是一种可以将甲烷原位催化重整制氢与碳捕集技术相结合的新型制氢工艺,其中关键在于获得具有合适的反应活性、供氧能力及稳定的氧化-还原循环能力的载氧体。此论文采用溶胶-凝胶法制得包含双活性组分金属复合氧化物载氧体CeO2/LaFeO3,旨在综合利用钙钛矿的反应活性、热稳定性和CeO2的部分氧化能力以解决甲烷化学链重整过程中的积碳问题。通过XRD、H2-TPR、XPS等材料表征方法以及固定床反应实验详细考察了组分比例、离子掺杂、反应温度等因素对载氧体CeO2/LaFeO3的结构、供氧能力和反应性能的影响,最后讨论了有关氧物种迁移变换及碳氢元素演变的反应机理。实验结果表明:CeO2充当助剂起到了调控载氧体的表面氧空位以及分散活性位点的作用且不会改变钙钛矿的晶体结构;通过A位、B位分别掺杂Sr2+和Ni2+等方式增加了载氧体的晶体缺陷(最佳掺杂比例分别为0.1和0.2),提高了表面吸附氧含量和晶格氧迁移速率,因此载氧体的反应性能得到明显改善。在850℃最佳反应温度下,载氧体10%CeO2/La0.9Sr0.1Fe0.8Ni0.2O3具有最优的反应性能,在氧化-还原循环中能够保持结构和性能稳定,与甲烷连续反应20 min而无明显积碳。在甲烷重整反应中其甲烷转化率保持在85-90%之间,CO选择性处于71-80%之间,H2选择性则处于78-83%之间;在水蒸气氧化阶段中,H2产量能够达到23 mL/min,其相对含量保持在95%以上。在甲烷化学链重整反应中表面吸附氧和还原性金属离子共同组成活性位点,并且随着氧物种的消耗活性位点处于动态变化中,实际产物分布情况与甲烷碳氢键断裂速率和晶格氧迁移速率是否相匹配有关。
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