核/壳结构量子点的可控合成和发光性质及LED制备研究

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利用高温热注入法合成核/壳结构二元量子点多元合金和掺杂量子点,不仅可以调控核的尺寸而且还可以调控壳层的厚度,使量子点的发光性质随尺寸组分和结构可调量子点具有发光效率高,光热及化学稳定性好,简单的溶液加工和成膜的特点,使其在电致发光器件方面具有广泛的应用前景目前,核/壳结构量子点作为荧光下转换材料已被用于液晶电视的背光源含镉量子点薄膜作为发光层的量子点电致发光二极管ξQD-LEDο最大亮度达218800cd m-2,最大外量子效率为18%,寿命达10000h然而,QD-LED的寿命还不能满足商品应用的需求,需要选择合适的电荷传输材料,优化器件结构,实现高效率高亮度及长寿命等方面性能平衡稳定的量子点电致发光器件另外,绿色环保的CuInS2-基量子点以及具有大的斯托克斯位移的Mn-掺杂量子点的电致发光性质研究尚处于起步阶段,具有广泛的研究意义和应用前景基于以上立题思想,本论文主要取得了以下研究结果:1.利用成核掺杂方式在MnS/ZnS(~2MLs)核/壳量子点表面包覆不同厚度的CdS壳层,合成了Mn-掺杂ZnxCd1-xS核/壳量子点,通过增加CdS壳层厚度即减小Zn/Cd比例来控制ZnxCd1-xS的组分,使其吸收带边在425-475nm范围可调;通过对Mn-掺杂ZnxCd1-xS核/壳量子点的形貌晶体结构及选择激发发射谱和选择发光激发谱表征,证实了Mn2+离子周围的晶格环境是ZnxCd1-xS合金;结合变温光谱和时间分辨光谱对Mn-掺杂ZnxCd1-xS核/壳量子点的发光动力学进行了分析,研究表明Mn-掺杂ZnxCd1-xS核/壳量子点发光来源包括Mn2+离子的发光和缺陷态发光两部分用ZnO电子传输层和Mn-掺杂ZnxCd1-xS(Zn/Cd=0.64)核/壳量子点制备了倒置QD-LED,器件的最大亮度为54cd m-2,最大亮度效率为0.056cd A-1,其电致发光光谱与光致发光光谱相比出现较大的红移和展宽,可能是由于电场离化激发机制下Mn-掺杂量子点中Mn-Mn对以及缺陷态发光显著增强2.利用高温热注入法合成了Cu-Zn-In-S/ZnS核/壳量子点,对其形貌晶体结构及发光性质进行了表征,结合其合成路线变温光谱及荧光寿命分析深入理解了其发光机理,讨论了其发光来源用绿光和红光Cu-Zn-In-S/ZnS核/壳量子点作为荧光下转换材料制备了蓝光InGaN LED激发的白光LED,发现当工作电流在20-100mA范围,器件的色温稳定;然而当工作电流提高到150mA时,器件的色温明显升高;通过绿光量子点的循环变温光谱ξ300K-400K-R300K和300K-480K-R300Kο性质研究,表明热猝灭引起的发光量子效率降低将导致在高电流下器件色温升高用黄光Cu-Zn-In-S/ZnS核/壳量子点制备了倒置QD-LED,获得了饱和色量子点电致发光光谱,器件的最大亮度为187cd m-2,最大亮度效率为0.22cdA-13.采用TiO2TiO2/ZnO和ZnO为电子传输层和发光峰位位于624nm发光线宽为24nm的红光CdSe/CdS/ZnS核/壳量子点为发光层,制备了倒置QD-LED,获得了饱和色量子点电致发光光谱基于TiO2TiO2/ZnO和ZnO的器件最大亮度分别为21192908和3861cd m-2,最大亮度效率分别为5.03.9和3.0cdA-1另外,基于TiO2的器件中在较高的电流密度下ξ20mAcm-2ο达到最大亮度效率,是由于量子点带负电导致的研究表明ZnO纳米粒子电子传输层的表面形貌有利于旋涂连续的量子点薄膜,并制备高亮度的QD-LED;TiO2相对ZnO电子传输层具有较低的电荷迁移率能够改善器件中的电荷注入平衡,有助于获得较高效率的QD-LED;利用TiO2/ZnO复合电子传输层可以实现器件亮度与效率之间的权衡
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