【摘 要】
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为满足能源需求,人类在利用清洁、可再生能源方面已投入大量努力。在过去十年中,人们开发了一种新型储氢合金——AB3.0-4.0型超晶格合金。这类合金具有超晶格结构,由[A2B4]和[AB5]亚晶格沿c轴交替堆叠。[A2B4]和[AB5]亚晶格的共存赋予了该合金系统良好的活化性能和高的能量密度。然而,复杂的堆叠结构也给超晶格合金的结构稳定性带来不利影响。元素取代法是改善储氢合金卓有成效的一种方法。本文
【基金项目】
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国家自然科学基金青年基金（编号:51801176）；
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为满足能源需求,人类在利用清洁、可再生能源方面已投入大量努力。在过去十年中,人们开发了一种新型储氢合金——AB3.0-4.0型超晶格合金。这类合金具有超晶格结构,由[A2B4]和[AB5]亚晶格沿c轴交替堆叠。[A2B4]和[AB5]亚晶格的共存赋予了该合金系统良好的活化性能和高的能量密度。然而,复杂的堆叠结构也给超晶格合金的结构稳定性带来不利影响。元素取代法是改善储氢合金卓有成效的一种方法。本文通过严格控制制备温度和元素组成,制备了铸态多相La-Mg-Ni基储氢合金、AB3型单相La0.7R0.1Mg0.2Ni3（R=La,Pr,Nd,Gd）储氢合金、A2B7 型单相 La0.75-xGd.xMg0.25Ni3.5（x=0,0.05,0.1,0.15）合金。通过XRD、SEM、TEM等结构表征手段研究了合金的结构,结合合金的电化学性能,分析了元素取代对超晶格合金结构与性能的影响,研究结果如下:在铸态多相La-Mg-Ni基储氢合金中各相的晶胞参数和晶胞体积按照La＞Pr＞Nd＞Gd的顺序减小。所有合金都具有良好的活化性能。放电容量按照Gd＞Nd＞Pr＞La的顺序增加。当La被Pr部分取代时,合金的循环稳定性最好,这是由于LaNi5相丰度低导致内应力较低,减轻了粉化。在AB3型单相La-Mg-Ni基储氢合金中,Gd元素取代时,[A2B4]和[AB5]的亚晶格体积差出现明显降低,且具有更强的抗氧化/腐蚀能力;在氢化/脱氢过程中,R=Gd合金亚晶格体积失配较小。相应地,R=Gd合金在100次循环后微应变更小且晶体结构更好,循环稳定性从52.0%（R=La）提高到67.6%（R=Gd）。但是,受限于AB3型相结构本身的结构缺陷,合金的循环稳定性仍然不尽如人意。对于A2B7型单相La0.75-xGdxMg0.25Ni3.5（x=0,0.05,0.1,0.15）系列合金,其中[A2B4]和[AB5]亚晶格体积几乎相等的La0.6Gd0.15Mg0.25Ni3.5合金在氢化/脱氢过程中,La0.6Gd0.15Mg0.25Ni3.5合金的[A2B4]和[AB5]之间的亚晶格体积失配仅有原始合金的一半,并且具有更强的抗氧化/腐蚀能力。在不影响最大放电容量的情况下,合金的循环稳定性从 82.1%（La0.75Mg0.25Ni35）提高到 88.2%（La0.60Gd0.15Mg0.25Ni3.5）,同时提高了高倍率放电能力。为制备具有良好的电化学性能和结构稳定性的La-Mg-Ni基储氢合金电极材料提供了理论指导。
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