【摘 要】
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当今世界,煤炭、石油和天然气等化石燃料的开采和消耗所诱发的环境问题日益严重,人类社会正面临着竭泽而渔的困境。为了摆脱对不可再生能源的严重依赖,亟待开发更加清洁的绿色能源以满足全球能源需求。与此同时,清洁能源的能量存储转换方式十分关键,研究者们始终致力于高效可持续的先进储能器件的研发。水系锌离子电池具有成本低廉、安全性好、对环境无害、功率密度高等显著优点,有望成为新能源汽车和移动设备等的重要储能器件
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当今世界,煤炭、石油和天然气等化石燃料的开采和消耗所诱发的环境问题日益严重,人类社会正面临着竭泽而渔的困境。为了摆脱对不可再生能源的严重依赖,亟待开发更加清洁的绿色能源以满足全球能源需求。与此同时,清洁能源的能量存储转换方式十分关键,研究者们始终致力于高效可持续的先进储能器件的研发。水系锌离子电池具有成本低廉、安全性好、对环境无害、功率密度高等显著优点,有望成为新能源汽车和移动设备等的重要储能器件。正极材料作为其中的一个重要部分,影响着锌离子电池的能量密度、循环稳定性等各项性能指标,成为制约高性能电池应用的瓶颈。镍钴基复合物由于其优良的理化性质,被广泛用在锂离子电池、超级电容器等储能设备中,然而在水系锌离子电池正极材料研究中却鲜有报道。本文以镍钴基材料为研究对象,用界面改性,掺杂修饰等方法提升其电化学性能,以期推动高性能水系锌离子电池的快速发展,具体工作内容陈述如下:（1）CoO/Ni2P-Co2P纳米片阵列的合成及其在锌离子电池中的应用:基于界面重构和缺陷化学的改性策略,利用刻蚀沉积和部分磷化的方法合成了CoO/Ni2P-Co2P纳米片阵列。通过调整刻蚀时间和磷化时间制备电化学性能最优CoO/Ni2P-Co2P纳米片阵列样品。实现CoO/Ni2P-Co2P纳米片内,不同组分间的异质界面成为电荷转移的快速通道,引入的大量氧缺陷促进附近电子被激发形成新的导带加速载流子迁移,丰富的活性表面提供了充足的氧化还原反应位点。电化学测试结果显示,在电流密度3 A g-1下,CoO/Ni2P-Co2P-30的比容量高达370.4 m A h g-1,当电流密度增加六倍至18 A g-1时,初始容量保持率为63.3%,展现了突出的比容量和优越的倍率性能。以负载CoO/Ni2P-Co2P的泡沫镍基底为正极,商用锌片为负极组装了CoO/Ni2P-Co2P//Zn电池,经测试,在功率密度为9.7 k W kg-1时,电池的能量密度可达547.5 W h kg-1。CoO/Ni2P-Co2P//Zn电池循环8000次后,104.9%的初始比容量可以得到保持。（2）P-Ni0.5Co0.5Se2纳米片阵列的合成及其在锌离子电池中的应用:以硒化界面重构和磷掺杂改性的策略合成了一种P-Ni0.5Co0.5Se2纳米片阵列。气相沉积的硒化方法将氧化物转变为电导率更高的疏松多孔Ni0.5Co0.5Se2纳米片阵列,磷掺杂过程取代了部分硒原子,改变了Ni0.5Co0.5Se2的配位结构和电子结构,并加固了Ni0.5Co0.5Se2的界面性质,提高其结构稳定性。电化学性能表征结果为:电流密度为8 A g-1时,P-Ni0.5Co0.5Se2的比容量达到305.3 m A h g-1,在32 A g-1的超高倍率下,容量仍可达237.3 m A h g-1,证明了P-Ni0.5Co0.5Se2的优越倍率性能和在高电流密度下的适用性。以负载了P-Ni0.5Co0.5Se2纳米片阵列的碳纸为正极,商用锌片为负极组装了P-Ni0.5Co0.5Se2//Zn电池,经测试,该电池的能量密度可达397.8 W h kg-1,功率密度也高达16.4 k W kg-1,并且在循环7000圈后,仍有109%的初始容量得到保持,证明了其极佳的循环稳定性。
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