柠檬酸路线合成新型介孔材料及其催化性能研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sun11023024
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本论文从合成方法入手,致力于合成高热稳定、高催化活性的介孔磷酸铝材料,研究了材料的形成机制,在深入理解这些机制的基础上拓展合成了介孔炭、过渡金属掺杂的介孔磷酸铝和介孔钛硅复合材料,研究了这些材料在相应反应中的催化性能。首次将柠檬酸引入到磷酸铝材料的合成体系中,合成得到了均一介孔的磷酸铝材料(AlPO),我们将这种方法简称为“柠檬酸路线”。研究表明,材料的介孔结构具有很高的热稳定性能,材料的P/Al比可以在0.8~1.15范围内调变。通过控制P/Al比可以有效的调节表面酸碱的量,得到具有不同酸碱比例的介孔磷酸铝材料,这些材料在邻苯二酚O-单醚化合成愈创木酚的反应中表现出优异的催化性能。系统地考察了合成条件对AlPO介孔形成的影响,研究了柠檬酸路线合成磷酸铝材料的形成机制。结果发现柠檬酸与磷铝之间独特的相互作用是形成稳定的介孔磷酸铝和控制材料P/Al比的关键。考虑到磷酸铝材料独特的成孔机制以及柠檬酸与磷铝之间的相互作用,利用原位形成的介孔磷酸铝作为硬模板,将磷酸铝前驱物经过适当的处理,逆向合成了一系列介孔炭材料,通过改变前驱物中的P/Al比或者加入一定量蔗糖等方法有效地调节了炭材料的孔结构。拓展柠檬酸路线的研究,合成了过渡金属掺杂的介孔磷酸铝材料,这些材料在环辛烯环氧化反应中表现出一定催化性能。还采用这种柠檬酸路线合成具有介孔的钛硅复合材料,研究发现TiO2以纳米粒子形式高分散在二氧化硅表面,材料的介孔结构和TiO2粒子都具有很高的热稳定性。以这种钛硅复合材料为载体制备的负载Au催化剂在CO氧化反应中表现出良好的活性和稳定性,连续反应300 h,CO仍然能够完全转化。
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