氨基负载型氧化石墨烯涂层材料的制备及废水中Cr(Ⅵ)的去除

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随着我国经济的不断发展,大量重金属被排入水体导致了重金属污染,受到了国内外的广泛关注,尤其是Cr(Ⅵ)污染已严重危害到了人体健康和生态平衡。在去除废水中Cr(Ⅵ)的技术方法中,吸附法具有成本低、效率高、操作简单的优点。本研究采用改良Hummers法成功制备了GO,并对其进行X射线衍射仪(XRD)和拉曼光谱(Raman)表征。在此基础上,以GO和3-氨基丙基三乙氧基硅烷(AS)为功能材料,成功合成了氨基负载型氧化石墨烯(AS@GO),并采用扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶转换红外线光谱分析仪(FTIR)对其进行表征。此外,研究了pH值、Cr(Ⅵ)的初始浓度、接触时间和温度对AS@GO吸附Cr(Ⅵ)的影响。实验结果表明,在最佳pH值(pH=2)条件下,AS@GO的最大理论去除量可达289.47mg g-1。与同类吸附材料相比,AS@GO具有吸附容量大、去除效率高的优点。为解决固液分离问题,在AS@GO基础上,以壳聚糖为基底材料制备了涂层材料(CTS/AS@GO),并通过该涂层材料制备CTS/AS@GO自支撑膜以解决固液分离问题。此外,本研究亦尝试将涂层材料附着于活性炭固体基质上,考察其不同使用形态对Cr(Ⅵ)的去除能力。通过对CTS/AS@GO自支撑膜进行SEM和原子力显微镜(AFM)表征,探明了吸附材料的微观形态特性,并考察了pH值、Cr(Ⅵ)的初始浓度、接触时间、温度、共存阴离子和回收再生等因素对CTS/AS@GO膜吸附Cr(Ⅵ)的影响。结果表明,在pH=3时,CTS/AS@GO膜的最大吸附容量可达298.86mg g-1。吸附等温研究表明,该吸附过程符合Langmuir模型和Temkin模型,为化学吸附过程。共存阴离子中,价态较高的阴离子(如SO42-和PO43-)对Cr(Ⅵ)的对过程有一定的影响。在常温条件下,CTS/AS@GO膜吸附Cr(Ⅵ)的过程为吸热反应,且该吸附过程符合伪二级动力学模型。CTS/AS@GO膜不仅具有吸附量高、易于固液分离的优点,且可以在碱性条件下洗脱并再生利用,再生后的CTS/AS@GO膜的吸附容量不低于100mg g-1。通过将CTS/AS@GO附着在酸洗后的活性炭颗粒上,成功制备了碳基CTS/AS@GO颗粒(活性成分约为1.85%),并将其放入吸附柱中验证对Cr(Ⅵ)的吸附效果。实验结果表明,CTS/AS@GO颗粒对废水中Cr(Ⅵ)的去除率可保持在95%以上。通过对吸附Cr(Ⅵ)前后的CTS/AS@GO膜进行X射线光电子能谱(XPS)表征,机理分析表明,在吸附过程中伴随有还原反应,有部分Cr(Ⅵ)还原为了Cr(III)。氨基负载型氧化石墨烯涂层材料是一种具有巨大潜力的吸附材料,可以将其制备成多种形状并应用于Cr(Ⅵ)的去除。本实验对去除Cr(Ⅵ)的吸附材料提出了新的研究思路和依据,具有较强的意义。
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