同时具有自修复和可循环利用性能的聚合物材料由于能有效避免因原材料的过度浪费而带来的能源与环境问题已经引起广泛关注和研究。聚合物材料在实际使用过程中会不可避免的受到损伤,使其性能大大降低。赋予聚合物材料自修复性能,可使受到损伤的材料自发的或在外界刺激下实现修复,从而提高其使用寿命,进而降低对原材料的过度消耗,节约自然资源。当聚合物材料所遭受的损伤超出自身的修复能力时,很难实现材料性能的完全修复。这时就需要赋予聚合物材料循环利用性能,使其通过重新加工得到进一步的应用,从而减轻了由于废旧材料无法处理带给自然环境的危害。其中,发展新型的可逆共价或非共价相互作用力是研究自修复和可循环利用材料的重要推动力。氮配位硼氧六环作为一种新型的动态共价键,其三足分子结构非常适合于制备具有高交联密度的高强度的聚合物材料。同时由于N-B配位键的存在,使得氮配位硼氧六环的可逆反应可以在温和的条件下进行,这有利于制备具有高修复效率、高循环利用效率的聚合物材料。本论文开发了一种新型的动态共价键——氮配位硼氧六环,并基于氮配位硼氧六环独特的分子结构及其高效的可逆性,制备了具有优异的修复和循环利用性能的聚合物材料。具体研究内容如下:1.我们系统地研究了氮配位硼氧六环的动态可逆性,并利用氮配位硼氧六环制备出可室温自修复的聚合物材料。首先利用密度泛函理论计算出氮配位硼氧六环在空间上呈三维立体的分子结构,且在一个氮配位硼氧六环中最多含有两个N-B配位键。同时,由于N-B配位键的存在,会增长与其相邻的B-O键的键长,从而使B-O键键能降低,进而赋予氮配位硼氧六环非常好的动态可逆性。通过模型分子的交换反应,证明了氮配位硼氧六环在温和的条件下可以实现分子间的重排。最后,制备出一种基于氮配位硼氧六环交联的聚合物材料。由于氮配位硼氧六环的高度可逆性及聚合物主链的运动性,该聚合物材料在室温下就可以实现修复。2.我们利用氮配位硼氧六环及氢键作为主要作用力制备了可室温自修复和循环利用的聚合物复合物。通过调控复合物中聚丙烯酸的质量分数,可以系统地调控该复合物的力学性能。氮配位硼氧六环和氢键的高度可逆性赋予该聚合物复合物非常好的室温自修复性能。同时,我们制备的聚合物复合物也具有非常优异的循环利用能力,当将聚合物复合物切成小碎块后,只需在表面滴加几滴乙醇,然后在很小的压力下即可实现其多次重新塑形,且能够回复其原始机械性能。3.我们设计了两种具有不同拓扑结构的苯硼酸封端的聚合物,并将二者按不同摩尔比混合,制备成一系列高强度的可在温和条件下修复和循环利用超分子热固性聚合物。通过改变该热固性聚合物中两种聚合物的摩尔比,可以系统地调控该热固性聚合物的机械强度。基于氮配位硼氧六环的高度可逆性,超分子热固性材料可以在温和的条件下实现修复。同时,超分子热固性材料可以通过热压的方式实现循环利用且几乎不损失其原始机械强度。4.我们设计合成了一种利用氮配位硼氧六环共价交联的可室温修复和循环利用的橡胶材料。我们利用流变测得该橡胶材料在不同温度下储能模量和损耗模量与频率的关系曲线,并得到该材料在不同温度下应力的松弛时间。再根据阿伦尼乌斯方程,绘制不同温度下应力松弛时间与测试温度的拟合曲线,然后计算得到该橡胶材料的粘性活化能为69 k J/mol。这样一个较高的活化能表明该材料在室温下具有很好的稳定性,同时该材料的动态行为是受到温度影响的。在高温下,该材料应力松弛时间很短,表明能够在高温下具有非常优异的修复和循环利用性能。该材料损伤后,伤口只需在水的刺激下即可在室温下实现修复。同时,该材料也可通过热压的方式进行多次循环利用而不损失其机械性能。