【摘 要】
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Zr基大块非晶合金因为其独特的结构而表现出更加优异的性能,在航空航海、体育器材、手机零配件、生物医疗等领域具有广阔的应用前景。N元素,作为一种独特的非金属材料元素,具有较小的原子半径,并且与Zr基非晶合金中的金属元素组元之间存在较大的负混合焓和电负性差。但是目前人们对Zr基非晶合金中添加N元素的研究比较少,N元素对Zr基非晶合金的压缩性能、摩擦性能、腐蚀性能等方面的影响机理不明确。为此,本文通过向
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Zr基大块非晶合金因为其独特的结构而表现出更加优异的性能,在航空航海、体育器材、手机零配件、生物医疗等领域具有广阔的应用前景。N元素,作为一种独特的非金属材料元素,具有较小的原子半径,并且与Zr基非晶合金中的金属元素组元之间存在较大的负混合焓和电负性差。但是目前人们对Zr基非晶合金中添加N元素的研究比较少,N元素对Zr基非晶合金的压缩性能、摩擦性能、腐蚀性能等方面的影响机理不明确。为此,本文通过向Zr基非晶合金中添加N元素,系统性地研究N掺杂对Zr基大块非晶合金的耐磨性能和腐蚀性能的影响,揭示摩擦磨损机理和腐蚀机理,为大块非晶合金实验研究和工程化应用提供理论指导和科学启示。本文通过铜模真空吸铸法制备了名义成分为Zr55Cu30Ni5Al10（N0）、（Zr55Cu30Ni5Al10）99.5N0.5（N0.5）、（Zr55Cu30Ni5Al10）99N1（N1）、（Zr55Cu30Ni5Al10）98.5N1.5（N1.5）、(Zr55Cu30Ni5Al10)98N2（N2）的大块非晶合金。利用X射线衍射仪验证样品的非晶结构,通过显微硬度仪和摩擦磨损仪对样品的硬度和摩擦磨损性能进行研究分析,使用差示扫描量热仪和电化学工作站探究了样品的热力学性能和腐蚀性能,并通过扫描电镜和能谱仪观察磨痕表面和腐蚀表面,对N掺杂Zr基非晶合金摩擦磨损性能和腐蚀性能的影响相关机理进行深入分析。主要研究结果如下:（1）非晶合金样品的显微硬度随着N含量的增加呈先增大后缓慢减小的变化规律,当N掺杂量为1.5%时达到最大值（579Hv）,和N0相比提升接近22%;之后硬度值随N含量增加而下降（至525Hv）,和N0相比提升10%。适量的氮可以提高Zr基大块非晶合金的显微硬度。N的添加可以有效地提高Zr基大块非晶合金中原子的堆垛密度,增强合金中原子间的相互作用力,并在宏观上显示出更高的硬度。（2）在10-30N的载荷范围内,样品的平均摩擦系数在整体平均摩擦系数上下浮动,与施加载荷的大小变化并无明显联系。其中N1.5非晶合金样品的平均摩擦系数最大,为0.95;N0.5非晶合金样品的平均摩擦系数最小,为0.74。随着Zr基非晶合金的N掺杂量的增加,磨损率随之减小,N掺杂量为1.5%时达到最小值(1.038×10-3mm~3·N-1·m-1),N掺杂为2%时磨损率略有回升。因此,适当添加氮元素可以降低Zr基非晶合金的磨损率。其中,N1.5的磨损率比N0样品降低约37.5%。在与GCr15钢球的干滑动摩擦条件下,N0的主要磨损机制为磨粒磨损、氧化磨损和腐蚀磨损,N1.5的主要磨损机制为粘着磨损、氧化磨损和磨粒磨损。（3）N0在特征温度下的结晶活化能Ex（起始结晶活化能）和Ep（峰值结晶活化能）分别为320.24±4.93k J/mol和298.31±5.45k J/mol;N1.5在特征温度下的结晶活化能Ex和Ep分别为303.51±1.04k J/mol和310.99±0.39k J/mol。氮掺杂降低了晶体形核的势垒,提高了晶体生长的势垒。即晶体更容易成核,但难以生长。随着晶化体积分数的增加,含氮非晶合金的活化能保持相对恒定,而N0的活化能呈下降趋势。N1.5样品的平均活化能较高,总的表现为整个结晶过程更加困难。（4）N0的腐蚀电位(Ecorr)为-0.3897V,腐蚀电流密度(Icorr)为9.129×10-5A/cm~2;N1.5的Ecorr为-0.3226V,Icorr为7.902×10-8A/cm~2。N1.5的阻抗（10~5Ω/cm~2）比N0的阻抗（100Ω/cm~2）大,N1.5在0.9%Na Cl溶液中具有更强的抗腐蚀性。样品在溶液中浸泡24h时产生钝化膜,此时耐蚀性能最佳,随着浸泡时间增长,点蚀效应加剧,耐蚀性能逐渐下降。N掺杂后Zr基非晶合金的钝化膜的电阻Rf得到了显著的提升,样品表面的腐蚀扩散效应减弱,转变成了较为轻微的点蚀效应,提升了Zr基非晶合金的抗腐蚀性能。减缓了样品的氧化和腐蚀速度,钝化膜的主要组成成分从Zr和Al氧化物变成单一Al氧化物。
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