【摘 要】
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碳材料由于质量轻、密度小、导电率高等优点,被广泛应用于电磁波吸收领域。沸石型咪唑酯类金属有机框架结构材料(ZIFs)的制备方式简单,有大的比表面积和高的孔隙率,且结构稳定性好,尤其是ZIF-8(Zn)和ZIF-67(Co),被广泛用于制备多孔碳基材料。ZIFs衍生碳基材料不仅保持了ZIFs前驱体的比表面积大、孔隙率高等优点,还克服了传统碳材料实验流程复杂、具有危险性等缺点。基于此,我们以Zn,Co
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碳材料由于质量轻、密度小、导电率高等优点,被广泛应用于电磁波吸收领域。沸石型咪唑酯类金属有机框架结构材料(ZIFs)的制备方式简单,有大的比表面积和高的孔隙率,且结构稳定性好,尤其是ZIF-8(Zn)和ZIF-67(Co),被广泛用于制备多孔碳基材料。ZIFs衍生碳基材料不仅保持了ZIFs前驱体的比表面积大、孔隙率高等优点,还克服了传统碳材料实验流程复杂、具有危险性等缺点。基于此,我们以Zn,Co基ZIFs为前驱体,通过高温碳化,制备了ZIFs衍生碳基材料,详细地分析了其碳化过程,并对其吸波性能进行了研究。主要内容如下:1.石墨化和孔隙率对ZIF-8衍生多孔氮掺杂碳材料吸波性能的调控研究。利用Zn的低沸点,将ZIF-8(Zn)在不同温度下碳化制备了多孔N掺杂碳,并研究了其微波吸收性能。随着碳化温度的提高,Zn、N元素含量降低,石墨化程度提高,比表面积和孔隙率呈先增后减的趋势。当碳化温度为1000℃时,多孔N掺杂碳材料表现出高效的吸波性能。最小的反射损耗(RL)在17.0 GHz时达到-50.57 d B,有效吸收带宽(EAB)为4.17 GHz,厚度仅为1.29 mm。多孔N掺杂碳良好的吸波性能归因于石墨化、孔隙率和氮掺杂的共同作用。多孔结构增加了电磁波与多孔碳之间的接触面积,导致界面极化和多重散射,并改善了阻抗匹配,而且氮掺杂诱导了电子极化和缺陷极化。这些结果表明,碳材料的吸波性能可以通过调节其石墨化程度和孔隙率来进行调控。2.原位动态监测ZIF-67衍生多孔氮掺杂Co/C复合材料的形成过程及其吸波性能研究。ZIFs衍生磁性碳基纳米复合材料由于纳米晶在碳基体中分布良好而引起了广泛关注。本文以ZIF-67为例,通过原位透射电子显微镜(TEM)和离位表征研究了其热解过程。结果表明,Co纳米晶随碳化温度的升高而长大。碳骨架在600-800℃完成了从无定形态到结晶态的相转化。从700-1100℃,微小的Co纳米晶从碳骨架中逸出,且部分挥发,未挥发的Co纳米晶催化了碳纳米管的形成。Co和C之间的协同作用以及多孔结构使得复合材料表现出高效的吸波性能。当复合材料的质量分数为30 wt%时,在600和700℃下获得的材料均表现出良好的吸波性能,最佳RL小于-70 d B,EAB大于4.9 GHz。以上研究有助于理解ZIFs衍生碳基复合材料的形成机制,并拓展其在吸波等领域的应用。3.ZIF-67@ZIF-8衍生多孔氮掺杂Co/C@C空心结构的制备及其吸波性能研究。空心结构不仅可以减少材料的密度,还可以增加电磁波在材料中的传播路径,为多重散射提供通道。因此,在前面的研究基础上,通过两步沉淀法在ZIF-8的表面进一步生长了ZIF-67,制备了ZIF-67@ZIF-8前驱体。在不同温度下,对该前驱体进行碳化,得到了空心的氮掺杂Co/C@C复合材料。当碳化温度为800℃时,ZIFs衍生材料呈空心结构。当填充比和厚度分别仅为20 wt%和2.01 mm时,Co/C@C复合材料在13.97 GHz处最小RL值可达-75.59 d B,相应的EAB为4.77GHz。相比ZIF-67衍生氮掺杂Co/C复合材料,空心的氮掺杂Co/C@C复合材料不仅极大地降低了材料的密度,在低填充比下仍能得到良好的微波吸收性能。
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