燃料电池因能量转化效率高、环境友好、安静等诸多优点被认为最有应用前景的绿色氢能转化装置。Pt基催化剂是目前性能最优异的氧气还原(ORR)电催化剂,但是Pt金属昂贵且易中毒等致命缺点直接阻碍了燃料电池的商业化发展,因此开发新型高效非贵金属阴极电催化剂是亟待解决的关键问题。在非贵金属阴极电催化剂中,过渡金属-氮-碳(M-N-C)复合物因其低成本、高活性和高稳定性等优点已引起国内外科研人员的广泛关注。该类催化剂通常由含氮前驱体在一定的气氛中煅烧所制得,其催化活性与其前驱体化学组成、煅烧温度以及气氛等要素息息相关,但是目前科研界对其催化机理尚存较大争论。因此,以高效ORR电催化为功能导向,开展新型高活性氮掺杂金属碳催化材料的结构设计与可控制备研究,对燃料电池的商业化发展具有重要意义。本论文以葡萄糖为碳源,无机钴盐为钴源,分别以含氮有机小分子乙二胺四乙酸(EDTA)和三聚氰胺为氮源,并详细优化热解温度和金属负载量,经一步热解法可控制备得到两类钴基氮掺杂介孔碳材料。通过对样品化学组成、结构、形貌以及ORR电催化性能等进行详细表征和分析,系统探讨热解温度、金属含量、氮源和碳载体等因素对其电催化性能的影响规律,以期揭示催化剂结构与电催化性能之间的构-效关系和不同组分之间的协同效应,为新型高效非贵金属电催化材料的化学组成和结构设计提供科学依据和奠定基础。主要研究内容如下:(1)分别以葡萄糖(glucose)、硝酸钴和EDTA为碳源、钴源和氮源,先利用EDTA的强螯合作用得到Co-EDTA/glucose前驱体,再在惰性气氛条件下经一步热解可控制备得到系列钴基氮掺杂双功能氧电极催化剂C-T(T=500、600、700、800和900℃，热解温度),主要考察了热解温度、氮物种等对其ORR和OER性能的影响规律。研究结果表明,热解温度为600 ℃时,所制得催化剂C-600中Co和N元素分布均匀,含氮量最高(约为9.79 at%),比表面高达423 m2 g-1,而且缺陷位最多(ID/IG =1.93);相比较,C-600在KOH电解质中表现出最优的ORR和OER双功能电催化性能,如该催化剂在1600 rpm时ORR起始电压、半波电位和极限电流密度分别为0.87 V,0.76 V和5.6 mA cm-2,接近商业Pt/C催化剂,其OER在10 mA cm-2的过电位为390 mV,接近商业IrO2/C催化剂。(2)以葡萄糖水热制备的纳米碳球为载体,以乙酸钴为钴源,以及以十二烷基磺酸钠(SDS)为形貌控制剂,先通过共沉淀法得到负载钴碳球前驱体,然后在前驱体与三聚氰胺均匀混和基础上,再经一步热解可控制备钴基氮掺杂碳纳米管/碳球复合材料CNCo-x(x = 10mco/mcss,质量比),考察了不同金属负载量、酸刻蚀和氮物种对CNCo-x催化剂ORR性能的影响规律。研究结果表明,当mCo/mcSs = 0.3(样品CNCo-3)时,样品含氮量最高(10.03 at%),比表面积高达550 m2 g-1以及缺陷位最多(ID/IG=1.85);微量钻的掺入大幅度提高催化剂ORR活性,其最优值为mCo/mCSs=0.3;CNCo-3表现出优异的ORR活性,如在1600 rpm时起始电压、半波电位和极限电流密度分别为0.93 V,0.83 V和4.8 mA cm-2,十分接近商业Pt/C催化剂;经稀硝酸刻蚀后的a-CNCo-3起始电势和半波电势均有一定衰退,但更接近4e-反应途径。