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大气颗粒物作为大气污染物的重要组成部分,因其不利的环境和健康效应,一直是全球重点的关注环境问题。大量的流行病学研究表明长期的大气颗粒物暴露可诱发肺癌和心血管类疾病。我国的大气颗粒物污染问题尤为突出,为此我国已将颗粒物与VOCs、SO2、NOx并列为重点防控的四类大气污染物。呼吸系统是大气颗粒物暴露的主要途径之一,肺作为与大气环境直接接触的内器官,是受颗粒物直接危害的靶器官。一旦到达肺泡区域,吸入的细颗粒物会首先与肺泡内的肺表面活性物质(Pulmonary surfactant,PS)接触。此外,颗粒物还是大气中挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)、多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和金属颗粒物等有毒有害组分的重要载体。颗粒物进入肺泡与PS接触后,因PS特殊的界面化学特性(如降低表面张力和增溶作用),可对颗粒物的聚集形态、污染物的表观溶解、金属颗粒物中溶解性组分的析出等产生重要影响,进而影响有毒有害组分的生物可利用度,对肺健康造成严重影响。本文以自制的猪肺源表面活性物质(研究发现与人体肺内PS的结构功能极为相似)为PS的模型,选取纳米颗粒物为大气细颗粒的代表,研究了纳米颗粒物暴露对PS中活性组分的吸附作用,以及界面活性(表面张力、压缩等温线和起泡性能)的影响。以VOCs(苯系物)、PAHs(芘、菲和苊)为颗粒物携带有机组分的代表,重点探究了苯系物暴露对PS界面活性和膜结构的影响,以及PS活性组分对苯系物和PAHs的增溶作用。此外,本文还以冶炼烟尘细颗粒物作为含重金属颗粒物的代表,进一步考查了烟尘细颗粒物存在下PS界面化学性质的变化,同时也探讨了PS组分对冶炼烟尘细颗粒物中重金属元素生物利用度的影响。具体研究结果如下:(1)通过自制的肺泡灌洗液提取装置,结合超声辅助的方法,经梯度离心和有机溶剂萃取由猪肺中成功提取出了PS。结果表明,超声辅助有利于肺内PS的溶出和提取产量的提高,PS中共含有6种磷脂组分(89.89%)和2种疏水性表面活性蛋白(1.02%),其活性组分的种类和含量与文献报道一致。表面活性测试显示,37°C下,PS的临界胶束浓度值为20 mg/L左右,室温下PS能快速在气–液界面上吸附扩散,能将表面张力将至0 mN/m,说明提取的PS满足作为肺表面活性物质模拟物的条件,可以进行后续的实验研究。(2)纳米颗粒物对PS中的主要活性组分(磷脂和蛋白组分)均有一定的吸附作用,对磷脂的吸附作用大小顺序为SiO2>SiC>C>ZnO>Fe3O4>CeO2,SiO2对磷脂组分的吸附率高达88.9%。对蛋白组分吸附能力的大小为Fe3O4>ZnO>SiC>C>SiO2>CeO2,Fe3O4对蛋白组分的吸附率可以达到81.2%。纳米颗粒物的存在提高了PS溶液的表面张力,且PS的表面张力增强的程度与纳米颗粒物对磷脂组分的吸附能力呈正相关。纳米碳粉吸附PS后团聚加剧,导致了界面上成膜组分的减少,表面压力–表面积(Surface pressure–surface area,π–A)等温线内缩了,而纳米SiO2能进入界面膜的分子间隙导致π–A等温线的外扩。起泡实验表明蛋白组分是PS中起泡能力最强的组分,在一定的暴露浓度范围内,纳米碳粉的存在导致了PS体系起泡能力的降低,而纳米SiO2对PS体系起泡能力的影响规律是先增大后减小。(3)苯系物的暴露会显著降低PS的表面张力,同时导致PS的π–A等温线相行为的变化。在π–A等温线的气–液相阶段,苯系物的暴露不仅导致了PS单层膜表面压力的升高,也使得气–液相的相转变提早发生。而在π–A等温线的固相阶段,苯系物的暴露又造成了PS单层膜表面压力的下降,其最大表面压力也随之降低。原子力显微镜和布鲁斯特角显微镜的观测结果表明,苯系物的暴露对气–液界面PS单层膜相行为的影响可归因于苯系物对PS膜微观结构的改变。增溶作用结果表明PS及其活性组分(Dipalmitoylphosphatidylcholine,DPPC和Bovine serum albumin,BSA)对苯系物都有具有一定的增溶效果,且增溶效果与苯系物的疏水性呈现正相关,PS组分的增溶能力的顺序为PS>DPPC>BSA,而磷脂混合组分是PS对苯系物具有最强增溶作用的主要原因。(4)PS活性组分对芘、菲、苊的表观溶解度都具有增强的作用,且PAHs表观溶解度的增强程度与其疏水性呈正相关,PS活性组分增溶能力的大小顺序为PS>DPPC>BSA,BSA的添加会降低其他PS活性组分对PAHs表观溶解度的增强作用,同时,PAHs在PS溶液中的胶束/水分配系数与辛醇水分配系数之间具有良好的线性关系。PS对PAHs显示出明显的协同增溶效应,且协同增溶作用的程度与PAHs的辛醇–水分配系数(Kow)呈相关,协同增溶作用大小的顺序为芘>菲>苊,进一步的实验表明不饱和磷脂组分是PS对PAHs具有最强增溶作用的关键组分。在PS、PAHs和二氧化硅存在下,PS活性组分与PAHs在二氧化硅上为竞争吸附的关系,活性组分越复杂,抑制作用越明显,同时,抑制作用也与PS活性组分对PAHs的增溶作用有关,PS活性组分对PAHs在二氧化硅上吸附的抑制作用的顺序为PS>DPPC>BSA。(5)冶炼烟尘颗粒物暴露会导致PS的π–A等温线气–液相的相转变和崩溃区域的变化。布鲁斯特角显微镜表征也证实了亚相溶液中的烟尘颗粒物会往气–液界面吸附,这是烟尘颗粒物导致PS组分溶液起泡性能增强的原因。烟尘颗粒物在模拟肺液中只有Zn、As、Cd三种重金属元素被检出,PS、DPPC和BSA组分的存在均可提高Zn、As、Cd在模拟肺液中的溶解度,对其溶解度增强的顺序为BSA>PS>DPPC。水动力学直径分析表明烟尘颗粒物在四种溶液中的水动力学直径值的大小顺序为生理盐水溶液>DPPC>PS>BSA,与溶液中BSA的含量呈负相关。