伴随社会经济的迅猛发展,大气人为污染物质的排放也不断增多,它们可以通过沉降的方式进入海洋。因此,大气沉降作为陆源人为污染物质输送入海的重要途径之一,受到了国内外学者、政府的广泛关注。本学位论文聚焦我国北方地区受人类活动影响显著的典型半封闭海湾——胶州湾,系统研究了其化学组分的大气干湿沉降、生态效应与营养物质收支。本研究通过采集胶州湾2015年6月²016年5月的气溶胶及大气干、湿沉降样品,聚焦高强度人类活动影响下近海半封闭性海湾主要生源要素（N、P、Si、S）及溶解态痕量元素（Al、Fe、Mn、Co、Zn、Se、Pb、Cd、Cr）的大气干、湿沉降（包括酸沉降）通量及其影响因素,综合运用多种方法（统计分析、富集因子、主成分分析以及气团后向轨迹模型）解析其来源及大气传输过程。同时,着重从大气营养物质沉降对海洋初级生产力、营养盐结构影响的角度,系统探讨了大气沉降对胶州湾生态系统的影响。在此基础上,系统综合大气沉降、河流输入、点源排污、海水养殖、沉积物—水界面扩散释放以及与黄海的水交换等营养物质收支过程,评估其收支状况,阐明胶州湾水体的营养物质源/汇格局。获得了如下的系统新认识:（1）胶州湾大气N污染极为严重,气象条件（降水量、风向）、当地自然/人为污染物的排放强度以及远距离传输是影响大气营养盐干、湿沉降浓度及通量的主要因素;气溶胶水溶性营养盐（N、P、Si）的干沉降速率呈现较为明显的月际变化;由于不同营养盐成分干沉降速率的较大差异,导致气溶胶中各营养盐浓度的比例与干沉降中相应成分的比例之间存在较大差异;气溶胶以及大气干、湿沉降中N、P、Si比例严重失衡,有机态N、P的大气沉降不容忽视;干、湿沉降,尤其是强降水会对表层海水的生源要素产生强力加富作用,促进浮游植物生长以及初级生产力的提高、改变表层水体的营养盐结构,进而对胶州湾浮游植物群落结构和粒级结构产生影响,加剧胶州湾生态系统的失衡。胶州湾大气各形态营养盐的干、湿沉降通量分别为NH₄-N（29.4、92.8）、NO₃-N（29.9、54.5）、NO₂-N（0.058、0.427）、DON（15.4、47.5）、PO₄-P（0.099、0.274）、DOP（0.165、0.448）、DSi（8.48、1.73）mmol·m^-2·yr^-1;除DSi之外,湿沉降均占据主导地位。运用干沉降模型间接估算的胶州湾气溶胶NH₄-N、NO₃-N、NO₂-N、DON、PO₄-P、DOP以及DSi的干沉降速率分别为0.17±0.11、0.35±0.20、0.34±0.25、0.30±0.22、0.43±0.28、0.91±0.60和1.31±1.27 cm·s^-1,季节变化较为明显。干、湿沉降均以无机氮为主,DON在N干、湿沉降中的比例分别为20.6%和24.3%,而DOP在P干、湿沉降中均占优势地位（62.5%和62.0%）,表明有机态N、P的大气沉降不容忽视。胶州湾大气N、Si、P的主要来源分别为农业活动、土壤沙尘、人为排放与自然源的混合源。气团后向轨迹分析显示,来自西北（34.7%）和东南方向（42.8%）的降水气团对湿沉降的影响较大,而对于干沉降,来自西北方向气团（57.9%）的影响占据绝对主导地位。由于胶州湾表层海水的P限制,根据Redfield比值估算的大气沉降输入的P所支持的新生产力在春、夏、秋、冬季分别为1.94,1.15,1.86,1.15 mg C·m^-2·d^-1。尽管大气沉降所输入的P支持的平均新生产力较低,但雨季短时强降雨带来的大量营养物质的输入所支持的新生产力最高可达胶州湾平均初级生产力的25%。此外,干、湿沉降中极高的N:P比和极低的Si:N比加之NH₄-N的绝对优势地位,会改变表层水体的营养盐结构,恶化水体的P限制和Si限制,这可能是近年来胶州湾浮游植物群落结构和粒级结构改变以及优势种演替的一个重要原因。（2）胶州湾大气降水明显酸化,加之较高的电导率和S、N沉降通量,揭示了该区域处于较为严重的大气二次污染过程;SO₄^2-和NO₃^-是主要的致酸成分,而NH₄⁺和nss-Ca²⁺是主要的酸性中和成分,Ca²⁺的严重缺乏可能是导致雨水酸性较强的一个重要原因;人为源是胶州湾大气水溶性离子的主导源。胶州湾大气降水的p H范围为3.84⁶.91,雨量加权均值（VWM）低至4.77,酸雨频率高达71.4%。NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-、Ca²⁺和Cl^-是主要的大气水溶性无机离子成分,其占比在气溶胶和雨水中均超过80%。NH₄⁺超过Ca²⁺成为最主要的阳离子,而SO₄^2-则为最主要的阴离子。S、N的大气沉降通量分别为20.17和28.92kg·ha^-1·yr^-1,均以湿沉降为主。尽管目前胶州湾大气降水仍为硫酸型,但随着大气NO_x排放的增强以及对SO₂排放的严格控制,酸雨类型正逐渐向硝酸型转化。定量分析结果表明,海洋源、地壳源以及人为源对胶州湾大气化学成分的贡献率分别为28.7%、14.5%和56.8%。鉴于海洋浮游植物对大气SO₄^2-的贡献被忽视,其海洋源可能被低估。（3）胶州湾大气溶解态痕量元素浓度和沉降通量处全球中等水平,受复杂的气象条件（降水量、风速、风向）和污染物排放强度的影响,干、湿沉降痕量元素呈现较为明显的月际变化;胶州湾大气溶解态Al和Fe主要为地壳源,而其余7种元素主要是人为源,来自西北方向的气团/云团对研究区域大气溶解态痕量元素的浓度起主导作用;Mn、Zn、Co具有较高的干沉降速率,而典型人为源元素Pb、Cd、Cr的干沉降速率较低;短时强降雨会对表层海水的痕量元素产生加富作用,污染海洋环境,进而对浮游植物生长同时产生营养和毒害作用。胶州湾大气水溶性痕量元素的干、湿沉降通量分别为Al（19.3、29.2）、Fe（10.2、14.2）、Mn（21.6、24.2）、Co（0.154、0.090）、Zn（101.5、24.1）、Se（0.862、0.725）、Pb（0.175、2.21）、Cd（0.035、0.131）、Cr（0.083、0.669）mg·m^-2·yr^-1,除Co、Zn、Se之外,均以湿沉降为主。利用干沉降模型间接估算的上述9种溶解态痕量元素的干沉降速率分别为1.29±1.60、1.27±1.66、2.33±1.48、1.67±0.94、1.98±2.22、0.51±0.29、0.12±0.13、0.15±0.12、0.17±0.10cm·s^-1,表现出一定的季节变化特征。除Al、Fe之外,地壳源对其它痕量元素的贡献几乎可以忽略;来自西北方向的气团/云团在调查期间含有相对较高的溶解态痕量元素浓度,且发生频率最高,因此对调查区域大气溶解态痕量元素浓度起主导作用。干、湿沉降输入的溶解态Fe可以支持的生物固氮量为4.5×10⁸⁹4.9×10⁸ g N·yr^-1,可占胶州湾总生物固氮量的4.9%¹00%。（4）在胶州湾营养物质收支中,相对于河流输入、点源排污等陆源输入以及海水养殖排泄,大气沉降输入的营养物质占比较低,但与往年相比有所提高,表明大气沉降对陆源物质输送入海的作用逐渐增强;南黄海与湾内的水交换是胶州湾DOP和Cr的重要来源;除Zn以外,胶州湾水体整体表现为各类营养盐及痕量元素的汇;由于留存于水体中的N:P比较高,胶州湾今后仍可能长期处于P限制状态;量化胶州湾营养盐及痕量元素的各种来源/归宿以及输入/输出通量,对于评估胶州湾水体的富营养化特征和环境演变趋势有重要意义。近年来大气干湿沉降在胶州湾营养物质总外源输入中的比重有所上升;对于个别痕量元素如Zn,大气沉降也占据较大比例,表明大气沉降是胶州湾痕量元素的一个重要来源,且随着人为活动的增强,其近年来的输入作用有所增强。通过一年的水交换,留存于水体中可用于浮游植物初级生产的DIN、DIP和DSi分别为193×10⁹ mol、2.04×10⁹ mol和106×10⁹ mol,N:P比接近100,而Si:N比接近0.5,因此可以预测,在没有大的环境演变前提下,胶州湾水体可能将长期保持P限制,而Si限制的状况将会有所减轻。本研究全面探讨了胶州湾生源要素及痕量元素的大气干、湿沉降特征及其来源和生态环境效应,进一步加深了对人为影响下胶州湾营养元素生物地球化学循环过程的理解,同时为深入研究半封闭型海湾对人类活动影响日益增强的响应过程及机制提供了数据支持和理论依据。