目前,锂离子电池被认为是最具有发展潜力的化学能源,对锂离子电池材料的研究是提高电池性能的重中之重,本论文运用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算了正极锰酸锂材料的电子结构以及模拟计算了在电池充放电的状态时,Li+在材料中的脱出和嵌入。另外,对Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3氧化物电解质材料的性能评估且模拟了Li+在体相中的迁移,并结合材料的性质变化判断晶体结构的稳定性。本文结合了DFT对LixMn2O4（x=0,0.5,1）三种Li原子配比的晶体结构进行模拟锂离子在体系中的脱嵌行为,首先进行结构优化和能量计算,并对能带、态密度、差分电荷密度等进行研究。结果表明,LiMn2O4晶体为直接能隙半导体,在电池的应用中能够较好的发挥导离子的性质。在LiMn2O4-Mn2O4体系中,锰和氧在费米能级附近的态贡献较大,且以共价键存在,由于Li价带的消失,Mn-O键的键合作用进一步加强。LixMn2O4（x=0,0.5,1）的差分电荷密度的分布情况看出LiMn2O4材料的键合特征表现为离子键和共价键的混合,Li+表现为强烈的局域性,表现为离子键。从LiMn2O4体系到Mn2O4,晶格中的Mn原子的价态随着Li离子脱嵌而发生轻微变动,Mn原子的平均价态从+0.72增加为+0.89,体系中的Mn原子并没有出现不同的氧化态,Mn和O之间是通过共用电子对形成的共价键存在于晶格中。在锂离子完全脱出晶格后Mn2O4材料仍能保持较好的稳定性。本文运用DFT对氧化物电解质Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3材料的中晶体结构特性、晶格动力学的稳定性以及Li+在体相中的迁移进行研究。结果表明氧化物电解质Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3表现出了很强的离子晶体特征。Bader电荷数据表明,Li原子几乎完全离子化成Li+,通过各原子之间库仑力作用而结合成固体氧化物电解质材料。体系中晶格动力学的稳定性中,声子频率都为正且声子的振动态密度的不同元素对晶格振动的贡献均表明该材料在动力学上是稳定的。之后,通过弹性能带方法（NEB）计算可知Li+在Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3晶体中的迁移势垒很小为0.23e V,在有足够空位的情况下,这种迁移模式是很容易发生的,所以体相中锂离子迁移速率是由其中空位浓度所决定的。本文通过对锂离子电池正极材料LixMn2O4（x=0,0.5,1）进行理论研究,模拟了锂离子在化学反应过程中的脱嵌行为,并对电解质材料Li1.4Al0.4Ti1.6（PO4）3的内在机理及锂空位在体系中的迁移,理论计算所反映出的材料具有适合作为固态电池的特性,并为固态电池研发提供理论基础。