纳米微晶纤维素是一种来源广泛、制备简单、低成本、低密度且环境友好的生物高分子材料。棒状纳米微晶纤维素不仅具有较大的长径比和完善的结晶结构，而且热稳定性好，力学性能优异，可作为绿色环保的新型橡胶补强填料。本文首先用质量分数为64%的硫酸酸解制备棒状纳米微晶纤维素，并探讨温度、时间及液固比对产品的影响，最终确定酸解条件为：45℃，30min，液固比10ml/g。激光粒度分析仪、SEM和TEM分析显示：NCC为典型的棒状纳米结构，长度为100⁶00nm，直径为50nm以下，长径比较大。FTIR和XRD分析表明：NCC含有纤维素基本的化学组成，具有完善结晶结构的优异力学性能。TGA和DSC测试可知：NCC具有良好的热稳定性，并可在其表面进行相关化学反应。选用偶联剂KH550（γ-氨丙基三乙氧基硅烷），KH560（γ-（2，3-环氧丙氧）丙基三甲氧基硅烷）， KH570（γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷）， KH580（γ-巯丙基三乙氧基硅烷）， Si-69（双-[γ-（三乙氧基硅）丙基]四硫化物），NDZ-102（异丙基三（二辛基磷酸酰氧基）钛酸酯），A-151（乙烯基三乙氧基硅烷），MDMA（甲基丙烯酸镁）共9种改性试剂对纳米微晶纤维素进行改性对比实验，最终得出KH550和RH改性效果最好，并进一步确定了两种改性剂的用量分别为10phrNCC添加0.3phr KH550和100phr NR中添加6phr RH。用KH550对纳米微晶纤维素进行表面改性，并用作填料部分替代白炭黑，通过与天然胶乳共沉，制备了天然橡胶/改性纳米微晶纤维素/白炭黑（NR/MNCC/SiO₂）复合材料，并与天然橡胶/纳米微晶纤维素/白炭黑（NR/NCC/SiO₂）复合材料进行对比。结果表明：NR/MNCC/SiO₂复合材料混炼胶与NR/NCC/SiO₂复合材料混炼胶相比，硫化速度加快，填料网的Payne效应减小，加工性能变好；NR/MNCC/SiO₂复合材料与NR/NCC/SiO₂复合材料相比，综合力学性能、耐热氧老化性能、耐磨耗性能、耐曲挠龟裂性能得到改善，压缩疲劳生热和压缩永久变形显著降低，滚动阻力减小，抗湿滑性能变化不大。采用傅里叶红外光谱（FTIR）、差示扫描量热法（DSC）、热重分析（TGA）以及表面接触角测试表明：KH550与NCC产生了化学反应，导致NCC与橡胶结合更加紧密。X射线衍射（XRD）分析显示：KH550改性后，并没有改变NCC的结晶结构，保持了NCC原有完善结晶结构优异的力学性能。考察了RH对NR/NCC/SiO₂复合材料结构与性能的影响。橡胶加工分析仪（RPA）研究表明：添加RH后，使NR/NCC/SiO₂/RH复合材料混炼胶中的填料网络化程度显著减轻， Payne效应显著减弱，改善了NR/NCC/SiO₂/RH复合材料混炼胶的加工性能。表观交联密度测试、热重分析（TGA）及扫描电子显微镜（SEM）等结果表明：RH改善了NCC的表面特性，加强了NCC与橡胶的相互作用，使得NR/NCC/SiO₂/RH复合材料的的交联密度显著提高。RH改性，可显著提高NR/NCC/SiO₂/RH复合材料的力学性能、耐热老化性能。DMA和动态压缩疲劳生热仪测试结果进一步表明：NR/NCC/SiO₂/RH复合材料的动态力学性能和动态疲劳性能得到改善，滚动阻力减小，复合材料抗湿滑性得到一定保持，压缩疲劳生热和压缩永久变形显著降低。FTIR和X射线光电子能谱分析（XPS）分析表明：RH一端的酚羟基与NCC表面的羟基相互作用，形成氢键。DSC和TGA分析进一步证明了RH与NCC的相互作用。X射线衍射（XRD）测试同样显示：RH的加入并没有改变NCC原有的结晶结构。将环氧化天然橡胶（ENR）作为天然橡胶与纳米微晶纤维素的相容剂引入到NR/NCC复合材料体系中。研究发现：添加ENR对NR/NCC复合材料混炼胶的加工性能更有利；天然橡胶/环氧天然橡胶/纳米微晶纤维素（NR/ENR/NCC）复合材料的力学性能提高较显著。添加4phr环氧化天然橡胶时，NR/ENR/NCC复合材料的热空气老化性能和耐磨耗性能得到保持，耐屈挠龟裂性能显著提高，滚动阻力在得到保持的情况下，抗湿滑性能得到明显改善。本论文的研究结果表明，将纳米微晶纤维素作为天然橡胶的补强填料，可以制得性能优良的天然橡胶复合材料。当用硅烷偶联剂KH-550以及粘合剂RH对纳米微晶纤维素进行改性，然后作为天然橡胶的填料部分取代白炭黑，或者是直接添加环氧化天然橡胶改性，都可以制得性能更加优良的天然橡胶复合材料。