由于近年来日益严格的排放标准,尾气后处理催化技术越发受到研究者的关注。本论文以研究碳烟颗粒（PM）和氮氧化物（NO_x）的同时消除技术的大孔催化剂为论文主要内容。同时催化消除技术代替了以颗粒捕集器（DPF）和选择催化还原（SCR）技术分别连续使用的常见思路,提出了在同一催化工艺流程内完成同时高效消除PM和NO_x的方法。这种工艺方法具有简化排气系统,减少系统体积和质量等优点。将催化剂设计为三维有序大孔（3DOM）结构,能大幅度提升碳烟和催化反应物的有效接触面积,通过引入NH₃作为稀燃环境下氮氧化物的还原剂来提升SCR性能,将过渡金属作为活性物种引入3DOM催化剂中进行改性来改进催化剂的各种性质以提升同时催化消除活性。在结合分析了材料结构性质和催化剂活性物种的特性后,设计并优化制备了3DOM Ce_xTi_1-xO₂催化剂,3DOM M_0.05-Ce_0.1Ti_0.9O₂和3DOM M_0.05/Ce_0.1Ti_0.9O₂（M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn）催化剂,3DOM Mg-Al LDO和3DOM M_0.05/Mg-Al LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂,3DOM Cu-Fe LDO和3DOM M/Cu-Fe LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂。通过多种表征手段对催化剂样品的物理化学性质进行了分析,对比了同时消除反应活性,并通过原位红外方法对反应机理进行了研究,主要研究内容有以下几方面:其一,通过模板法制备了一系列的不同铈钛比的3DOM Ce_xTi_1-xO₂（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）催化剂,并与非晶态改性的催化剂进行对比。其中非晶态改性的3DOM Ce_0.1Ti_0.9O₂-2催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为579 oC,同时在250-450 ℃的温度窗口保持了70%以上的NO转换性能,NO转化率最高在320℃时达到了92%。3DOM结构提升了催化剂和碳烟颗粒的接触效果,较高的比表面积有利于NH3选择催化还原,非晶态制备改性同样提升了催化剂的同时消除性能。通过原位红外分析,3DOM Ce_0.1Ti_0.9O₂-2催化剂增强了催化剂表面NO_x的活性,同时高温时NH3-SCR反应更倾向于E-R机理进行。其二,对比制备了3DOM M_0.05-Ce_0.1Ti_0.9O₂和3DOM M_0.05/Ce_0.1Ti_0.9O₂（M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn）催化剂。3DOM Cu_0.05/Ce_0.1Ti_0.9O₂催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为472 ℃,同时NO转化率在250-475℃的温度窗口内保持在70%以上。内部相连排列有序的均匀大孔结构有利于担载的活性物种和固态反应物碳烟的接触,非晶态制备的载体具有高比表面积和活性铈钛基团,有助于提升SCR活性,这些都提升了催化剂的同时消除活性。原位红外分析结果发现3DOM Cu_0.05/Ce_0.1Ti_0.9O₂催化剂表面有丰富的酸性位,同时催化反应高温时更倾向于E-R机理。其三,通过一系列的制备方法对比和分析,优化了制备方法,合成一系列具有3DOM结构的镁铝层状双金属氧化物（LDO）,之后通过等体积浸渍法制备了3DOM M_0.05/LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂,进行一系列分析表征和催化反应活性测试后发现镁铝复合氧化物本身是惰性载体,通过过渡金属改性能显著提升氧化还原性能并促进碳烟催化燃烧,但催化剂的酸性没有明显改善,NH₃-SCR活性没有得到提高。其四,利用胶体晶体模板法和等体积浸渍法对比制备了一系列的3DOM铜基复合氧化物,并以其中活性和结构最优的3DOM LDO Cu-Fe-3催化剂为载体制备3DOM M/Cu-Fe LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂。设计具有3DOM结构的层状双金属氧化物,提高了催化剂的比表面积,以及催化剂和反应物的接触效率。通过担载金属Ce,Co,Mn进行改性,能提高催化剂的氧化还原性能和酸性。其中3DOM Ce/Cu-Fe LDO催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为473℃,NO转化率在200-400℃的温度窗口内保持在50%以上,NO转化率最高在305℃达到了85%,同时氮气选择性保持在90%以上。