铁碳基可见光芬顿催化剂的制备及其性能的研究

来源 :河北师范大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:haolei88
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如何有效去除水中的有毒有害的有机污染物一直是水处理领域关注的焦点问题,基于铁氧化物的多相芬顿技术可以产生强氧化性羟基自由基(·OH)且易于操作,被认为是一种有潜在应用前景的高级氧化净水技术,但是中性条件下固体催化剂表面的Fe2+难以再生,造成其反应效率低下,因此亟待开发更为高效的催化剂。本论文通过水热法和浸渍沉淀法将铁基氧化物与表面含有含氧基团的功能性水热碳材料复合,合成了三类新型铁碳基催化材料。构建了具有多组分协同效应的可见光芬顿体系,有效地加速Fe2+的再生,促进催化分解H2O2产生活性氧物种,降解水中有机污染物。并研究了不同制备条件、反应条件和碳基材料等对体系的影响,探究了体系的反应机理。具体研究内容分为以下三部分:(1)本章采用水热法合成了一系列铁氧化物/水热碳复合材料(Fe/HC)。通过不同的表征手段对样品的结构组成和化学态等进行了分析。研究了前驱液pH值对合成样品的结构性质和催化性能的影响。并以橙黄II为模拟污染物,考察了不同Fe/HC样品在可见光下的芬顿催化活性。结果表明,在pH2时制备的Fe/HC-2催化剂活性最高。发现可见光照能够促进部分Fe2+和Fe3+溶出,同时可加速Fe2+的再生,使体系持续不断地产生·OH,实现橙黄II的高效降解。循环性能测试证明Fe/HC-2催化剂具有良好的可重用性。(2)本章通过一锅水热法合成了铁-锌氧化物/水热碳复合材料(Fe-Zn/HC),作为多相可见光芬顿催化剂降解水中的苯酚。考察了溶液pH、H2O2浓度和苯酚浓度等对体系降解效率的影响。同时,研究了在光芬顿过程中催化剂表面Fe2+、光生电子和·OH的作用。研究结果表明,Fe-Zn/HC对苯酚的降解表现出了非常好的光芬顿催化效果,体系中的主要活性物种是·OH,Fe-Zn/HC在可见光照下产生的光生电子加速了催化剂表面Fe2+的再生和·OH的生成。(3)基于葡萄糖高温水热碳化反应,本章在酸性(p H2)和碱性(pH10)条件下合成了亲水性功能性碳球,并与活性炭纳米粉体对比,通过温和的水浴浸渍沉淀法分别在三种碳材料上原位生长铁氧化物。发现水热碳微球(HCM)上形成的为α-FeOOH,而其它碳基材料上负载的是γ-Fe2O3。以橙黄II为模拟污染物,研究了三种复合材料在可见光和H2O2共同存在时对橙黄II的催化降解性能。重点研究了HCM@FeOOH对污染物的催化降解机制。结果表明,核壳型的HCM@FeOOH表现出最好的催化活性和稳定性。在该体系中,光生空穴和·O2-在反应中起重要作用,空穴氧化H2O2生成·O2-,进而降解橙黄II。
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