氢能作为一种重要的二次能源,对构筑低碳社会具有重要意义。氢能开发的一个理想路径是将太阳能,风能等间歇性、难以直接使用的可再生能源通过电解水反应转化成氢能进行储存,在需要时再利用氢燃料电池技术转化成电能使用。然而,氢燃料电池和电解水制氢通常都需要使用成本高昂的贵金属催化剂来提高能量转换效率,制约了相关技术的发展。因此,开发低成本、高效的催化剂对氢能技术发展至关重要。本文针对目前电解水制氢中析氢反应和氢燃料电池中氧还原反应需要大量使用成本高昂的Pt基催化剂这一挑战,以开发低成本、高活性、高稳定性的电催化析氢和电催化氧还原催化剂为目的,围绕碳基原子级分散过渡金属催化剂展开系统研究,获得了系列性能优异的催化剂。主要研究内容和结论如下:（1）以商业炭黑为载体,利用配体辅助的方法制备了铁、铜双金属单原子催化剂。与单一的铁单原子或铜单原子催化剂相比,该铁、铜双金属单原子催化剂展现出更优异的电催化氧还原性能。密度泛函理论计算揭示了铁、铜双金属单原子催化剂中,邻近的铁原子和铜原子之间存在相互作用,促进了铁原子电子云密度的提升,从而优化其对含氧中间体的吸附能,进而大幅增强其氧还原性能。此外,进一步研究了不同碳载体对氧还原性能的影响,发现高比表面积、且具有多级孔结构的碳载体能够充分暴露活性位点、促进反应物传质,更适用于电催化氧还原反应。该工作为电催化氧还原催化剂的理性设计及其构效关系研究提供了依据。（2）通过在负压环境下热解MOF-5的方法合成了富含介孔的超高比表面积碳材料。以此碳材料为载体分别制备了 Cr、Mn、Fe、Co四种单原子催化剂。通过比较四种单原子催化剂在酸性电解液中氧还原反应活性和稳定性,发现铬单原子催化剂展现出了最优的氧还原反应活性和稳定性。通过加速耐久性实验揭示了过渡金属单原子催化剂的氧还原稳定性与催化剂金属溶出比例高度相关,金属溶出比例越低则稳定性越高。该工作为开发高效、稳定的酸性体系非贵金属氧还原反应催化剂提供了新理念。（3）通过原子层沉积的方法在垂直石墨烯阵列电极负载了不同分散程度的Pt催化剂。该自支撑电极的电催化析氢反应性能随着Pt负载量的提高而上升,Pt的质量活性随负载量提高先上升后下降,其中,Pt单原子与团簇共存时表现出最高的Pt质量活性。同时,通过对比实验证明了垂直阵列结构能够充分暴露活性位点,在增加催化剂的电化学活性面积的同时促进传质,有效增强了电极的电催化析氢性能。该工作为设计高效、低Pt用量阵列结构自支撑电极提供了新思路。