【摘 要】
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锂的同位素在核能工业中具有重要的作用。实现锂同位素的有效分离对于未来清洁能源发展以及提升国家国防军事力量都具有深远的意义。本文基于多巴胺化学和表面引发原子转移自
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锂的同位素在核能工业中具有重要的作用。实现锂同位素的有效分离对于未来清洁能源发展以及提升国家国防军事力量都具有深远的意义。本文基于多巴胺化学和表面引发原子转移自由基聚合相结合的方法,以玻璃纤维为基体材料,实现了冠醚功能化聚合物/玻璃纤维复合材料的制备,并系统研究了材料对锂同位素的吸附及分离性能。主要研究成果如下:(1)基于多巴胺聚合行为的研究实现了聚多巴胺在玻璃纤维表面的均匀沉积和二次功能化。在多巴胺浓度为2 g/L并且NaIO4氧化剂存在条件下,包覆时间2h,可得到较为致密的聚多巴胺包覆层,聚集体粒径为20 nm。基于聚多巴胺结构中大量的活性基团在不损害玻璃纤维性能的情况下实现了引发剂在其表面的固定。(2)利用表面引发原子转移自由基聚合的方法实现了在功能性聚合物在玻璃纤维表面的可控生长,考察了引发剂/催化剂比例、溶剂/单体配比(稀释倍数)、聚合时间、单体浓度对于材料表面聚合物生长行为的影响。通过聚合反应条件的调控在玻璃纤维材料表面制备得到分子量可控(Mn=600020000 Da)、分布较窄(Mw/Mn=1.191.41)并且结构规整的聚合物。(3)基于优化的反应条件下制备了冠醚功能化聚合物/玻璃纤维复合材料,提高了冠醚配体的官能化度(接枝率为0.2 mmol/g),并综合表征复合材料制备各阶段的微观形貌、组成和结构。(4)系统研究了冠醚功能化聚合物/玻璃纤维复合材料对锂同位素的吸附分离性能,考察了阳离子选择性、溶剂效应、锂盐阴离子种类等多种因素对材料性能的影响,通过吸附动力学模型、热力学模型拟合,揭示了吸附过程的控制因素以及吸附机理。本论文建立了基于多巴胺化学与表面引发原子转移自由基聚合制备冠醚功能化聚合物/玻璃纤维复合材料的新方法,实现了冠醚配体在玻璃纤维表面的高官能化度接枝,并系统研究了复合材料对溶液中锂同位素的吸附分离行为,为进一步提升固-液体系中锂同位素吸附分离效率提供了理论和实验支持。
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