Yb-P-TiO2/SiO2/NiFe2O4纳米光催化剂的制备及性能研究

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本文旨在解决纳米TiO2的太阳能利用率低、量子化效率低及在水处理中应用的回收难问题,开发磁载可见光响应Yb-P-TiO2/SiO2/NiFe2O4纳米复合光催化剂,为治理环境污染提供新型高性能光催化材料。首先,利用液相催化相转化法,以硝酸铁、硝酸镍和氢氧化钠为原料制备铁酸镍磁性纳米粒子,对铁酸镍磁性纳米粒子的铁、镍含量进行测定,确定了它的优化工艺条件:催化剂Fe2+的用量为n(Fe2+): n(Fe3+)=0.015,反应液的初始pH值为9.6左右,冷凝回流时间为3h,铁酸镍中n(Fe2+): n(Fe3+)最接近2:1。将优化条件下制备的样品经200℃、300℃、400℃煅烧,在模拟太阳光照射下光催化降解4-氯酚的活性从1.97%增至34.5%。考察了分散剂用量和超声分散时间对其分散性的影响,结果表明六偏磷酸钠与铁酸镍粉体的的质量比为18%、超声分散时间为40min,铁酸镍粉体在水中的分散性能好。利用水热技术,以TiCl4水解法制备了高性能介孔锐钛矿型Yb-P-TiO2片状纳米催化剂;以4-氯酚溶液在模拟太阳光照射下的光催化降解评价其光活性;结合XRD、TEM、BET、XPS、FT-IR、DRS、和PL分析,探讨了Yb和P共掺杂对TiO2光活性影响的协同机制。与未掺杂TiO2相比,Yb或P单掺杂均能提高TiO2光催化降解4-氯酚活性,Yb-P共掺杂进一步提高TiO2光活性,表明Yb-P共掺杂产生协同作用。Yb-P共掺杂TiO2的可见光响应是由P3p与O2p轨道杂化导致带隙窄化及氧空位共同作用所致。进一步改善TiO2的表面织构特性,增加表面羟基,抑制光生e-/h+复合,增强表面酸性提高其水分散性,导致Yb-P共掺杂TiO2的光活性提高。利用溶胶-凝胶法,以硅酸钠水解,在SiO2与NiFe2O4的质量比为10%、反应温度为80℃、反应时间为2h的条件下制备SiO2/NiFe2O4纳米粒子,以四氯化钛为钛源,采用溶胶-水热技术制备了既具有光催化活性又有稳定的磁性Yb-P-TiO2/SiO2/NiFe2O4复合纳米光催化剂,在模拟太阳光照射下能够光催化降解有机污染物,并可通过外加磁场实现回收利用。
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