MgH₂具有较高的理论储氢容量（质量储氢密度为7.6 wt.%）、可逆的吸放氢性能等优点,被认为是极具应用潜力的储氢材料。但是,MgH₂中Mg-H键的键能较高,导致其放氢温度高和动力学性能差使其难以实际应用。为了改善MgH₂的储氢性能,本文通过水热法制备了过渡金属化合物Fe₇S₈和Fe_0.96S,以及利用ZIF-67为前驱体模板制备了碳纳米管负载过渡金属钴纳米颗粒Co/CNTs,系统的研究了三种过渡金属基添加剂对MgH₂储氢性能的影响和储氢机理。结果表明,将水热法制备的Fe₇S₈、Fe_0.96S与镁粉通过氢化燃烧和球磨法制备MgH₂-Fe₇S₈、MgH₂-Fe_0.96S复合体系的放氢起始温度为420K、550K,比单纯球磨后的MgH₂分别降低了290K、160K。在573K条件下放氢,MgH₂-Fe_0.96S体系可在20 min内放出2.8wt.%H2。吸氢测试表明,复合材料放氢产物可以在523K下700 s内完成氢化反应,且MgH₂-Fe_0.96S体系经过10个循环,吸氢容量基本保持不变。XRD图谱显示,在球磨和首次放氢过程中,铁基过渡金属化合物Fe₇S₈、Fe_0.96S会与MgH₂发生氧化还原反应,生成金属Fe单质和MgS。在随后的吸放氢过程中,Fe单质和MgS的存在形式没有发生变化。金属Fe单质和MgS的存在有利于Mg-H键的断裂,从而促进MgH₂分解放氢。利用ZIF-67为前驱体制备碳纳米管负载过渡金属钴Co/CNTs,采用氢化燃烧和球磨法制备MgH₂-Co/CNTs复合储氢材料,研究了其吸放氢行为及其机理。研究表明,在球磨过程中MgH₂与Co/CNTs发生化学反应,原位生成纳米晶Co₃MgC_0.5,其在循环过程中保持结构稳定,对复合体系吸放氢起到了催化作用。其中,MgH₂-Co/CNTs复合储氢体系从423 K开始吸氢,比纯MgH₂下降了282K。该样品在573K下放氢,可以在30 min内放出1.5 wt.%H2。放氢产物在423K下能吸收4.0wt.%H2。XRD图谱显示,在球磨过程中生成产物Co₃MgC_0.5,该产物降低了MgH₂吸放氢反应的动力学能垒,同时Co/CNTs中的碳纳米管可以在复合体系中起到很好的分散作用,并且限制了Co颗粒形核长大,两者的共同作用降低了MgH₂吸放氢温度,提高了吸放氢速率。