【摘 要】
:
城市污水是水循环系统中的重要淡水资源,其再生过程具有重大的经济及社会价值。由于再生水中含有大量细菌、病毒等病原体,因此必须通过消毒过程以最大限度地降低其健康风险。消毒副产物则是再生水风险评估的重要组成部分,尤其是含氮消毒副产物,其毒性远高于传统的含碳消毒副产物。N-亚硝胺作为一种新兴的含氮消毒副产物,其在城市污水再生的消毒过程中的生成规律尚待研究。城市污水中存在较高水平的(半)人工合成有机物,同时
论文部分内容阅读
城市污水是水循环系统中的重要淡水资源,其再生过程具有重大的经济及社会价值。由于再生水中含有大量细菌、病毒等病原体,因此必须通过消毒过程以最大限度地降低其健康风险。消毒副产物则是再生水风险评估的重要组成部分,尤其是含氮消毒副产物,其毒性远高于传统的含碳消毒副产物。N-亚硝胺作为一种新兴的含氮消毒副产物,其在城市污水再生的消毒过程中的生成规律尚待研究。城市污水中存在较高水平的(半)人工合成有机物,同时也是N-亚硝胺的前体物潜在来源。经氯化消毒后可能会产生比本体毒性更强的有机物,带来一系列的环境问题。研究以四环素类抗生素为典型前体物,并以简单的脂肪胺(二甲胺、三甲胺)作为模型前体物,从N-亚硝胺的氯化生成潜能及反应机理对其进行探究。论文首先探究污水中富含氨氮体系下典型前体物在氯化消毒中生成N-亚硝胺生成潜能及机制。研究分别探究在不同的前体物初始浓度、p H条件、消毒剂活性种类、消毒作用时间下的N-亚硝胺生成潜能,在不同的前体物初始浓度下,其理化性质的差异直接导致了其N-亚硝胺生成潜能的差异,且不同前体物的官能团对N-亚硝胺生成潜能有显著区别。在碱性条件与氯氮比2:1时,N-亚硝胺的生成潜能更高,表明未质子化的状态与二氯胺对N-亚硝胺的促进作用更为明显。通过对消毒反应过程中的中间产物进行定性与半定量分析,N-亚硝胺在氨氮体系下基本符合UDMH生成机制,前体物与不同的消毒剂种类作用生成UDMH/UDMH-Cl中间产物,进一步与氧气或其他氧化剂物质作用而生成N-亚硝胺。基于密度泛函理论(Density Function Theory,DFT)对以二甲胺作为模型目标物生成NDMA的路径计算结果显示了该过程在热力学与动力学上的可行性。其次探究了城市污水中亚硝态氮与硝态氮在前体物氯化消毒过程中的N-亚硝胺生成潜能机制。考虑到亚硝酸盐与硝酸盐都为含氧无机氮,因此除了探究不同的前体物的初始浓度、p H条件、消毒作用时间等,还探究了不同的曝气气体条件下的N-亚硝胺生成潜能。结果表明溶解氧在该过程中并不是N-亚硝胺生成的限制因素。在该体系下,前体物的解离形态对N-亚硝胺的生成潜能影响并不显著,而与典型前体物的二甲胺基团电子丰度相关。通过高效液相与质谱联用技术对消毒过程中的中间产物进行定性分析,进一步推断在亚硝酸盐/硝酸盐存在下的N-亚硝胺的生成路径与UDMH机制显著不同,因此本研究提出该反应过程是以氯诱导活性氮物种亚硝化生成N-亚硝胺机制(HOCl-RNS enhanced mechanism)。为进一步支持在亚硝酸盐/硝酸盐作用的反应机制假说,本研究通过对此反应过程在与前文同等方法水平下计算,支撑该体系下的N-亚硝胺生成机理。最后研究选取了中国西南地区两座配套污水再生系统的污水处理厂进行了实地研究。探究了不同污水组分对于污水再生的消毒过程消毒副产物生成潜能。通过平行因子分析,对污水组分建立多组分模型,探究各污水处理单元的组分变化,其中蛋白质类似物组分是生物处理单元的主要去除对象。通过树脂分离、膜分离等技术对污水组分进行进一步解析,探究实际污水中各组分的消毒副产物生成风险,结果表明亲水性组分与小分子量物质是N-亚硝胺的主要贡献者。通过改变消毒工况,对消毒副产物的生成潜能进行探究,结果显示延长消毒时间将显著增加N-亚硝胺生成潜能,而相比之下增加氯投加量的N-亚硝胺生成潜能增加并不显著。研究旨在深度解析典型前体物在再生水氯化消毒过程中的亚硝胺生成规律,通过了解污水中氨氮/亚硝态氮/硝态氮三种主要的无机氮存在下的N-亚硝胺生成潜能,为与四环素类抗生素结构类似的前体物的N-亚硝胺生成潜能及机制提供理论基础,对再生水中消毒副产物的生成潜能进行评估,并为消毒工艺的改善提供理论依据。
其他文献
人工湿地(CWs)是模拟自然净水过程的水处理系统,被认为是连接废水系统与生态开放水域的关键屏障。微纳塑料存在于各类环境介质中,通过雨水冲刷和污水排放不断转移至地表径流和污水管网,最终汇入人工湿地系统,影响脱氮过程。目前,国内外关于微纳塑料对人工湿地系统脱氮过程影响机制研究尚处于起步阶段。基于此,本研究采用不同粒径(50nm、100μm、1000μm)不同浓度(0、10μg/L、100μg/L、10
质量特性是衡量数控机床质量水平的重要指标,质量特性不足不仅影响企业经济效益,有时还会造成重大事故,产生恶劣的社会影响。数控机床结构复杂、零件形式多样、数量众多,且存在多种相互运动,仅仅保证零件的静态质量难以控制数控机床的质量特性,基于数控机床的运动特性,其内部的最小运动单元才是实现质量特性精确控制的关键,因此,必须将整机质量特性精确分配到数控机床中最小的运动单元上。本文在元动作理论的基础上,以实现
细胞迁移受到细胞内信号通路和细胞外基质的严格调控,在组织正常发育和癌症转移等许多生理和病理过程中起着十分关键的作用。例如最近报道的Arpin蛋白可以抑制Arp2/3复合物并对抗维持片状伪足凸出的正反馈回路,导致迁移持续性降低;坚硬的基质可以促进胚胎干细胞成骨分化,表明微环境的机械信号将极大影响胚胎干细胞的早期和晚期分化。虽然研究者们已经执行了大量与细胞迁移动力学相关的实验和模拟,但是对识别细胞迁移
石油是一种非可再生的重要战略资源,通常以含烷烃类有机物为主要成分。油水分离是石油化工、环境修复和污水处理等应用领域的重要环节。油在水中通常形成三种状态的混合物,分别是浮油(油滴尺寸>150μm)、分散油(20μm<油滴尺寸<150μm)和水包油乳液(油滴尺寸<20μm)。浮油和分散油通过物理吸附、离心、撇渣和电化学等方法较容易分离。然而,高稳定水包油乳液的分离仍然存在巨大挑战。传统的油水乳液分离材
岩质隧道钻爆法施工仍是我国隧道工程建设的主流施工方法,传统的钻爆法施工控制不当,容易引发振动危害、环境污染、围岩失稳、超欠挖严重、职业病等工程和社会问题,严重制约了隧道工程建设进程。隧道聚能爆破具有减少围岩扰动、防止超欠挖、缩短工期和改善作业环境等优点,应用前景广阔。研究聚能爆破破岩机理,解决理论研究滞后于工程实践现状,对指导工程实际应用具有重要现实意义。本文围绕隧道工程聚能爆破围岩裂纹演化机理及
随着以风电等可再生能源为代表的非同步机电源渗透率不断增加,电力系统中同步机电源的主导地位将被打破,电力系统运行特性会发生根本变化。惯量控制技术是针对风电并网带来的等效惯量降低问题所提出的解决方案,通过模拟同步发电机组的惯性响应和功频下垂特性,提升电力系统的频率稳定性;但同时也会造成系统中的非同步机电源与同步机电源之间的机电尺度耦合,再叠加风电出力本身的不确定性,导致电力系统稳定性分析与控制系统设计
山地城市是我国新型城镇化和生态文明建设的关键区域。随着城镇化进程的深入,山地城市在取得社会经济巨大发展的同时,也因人口增长、建设用地扩张和绿色空间破碎化而面临生物多样性减少、水土流失、水质污染等尖锐生态环境问题。开展山地城市生态系统服务研究,对于优化绿色空间格局,改善区域人居环境质量,实现山地城市可持续发展具有重要意义。然而,相较于平原城市和山区自然保护地,我们对山地城市生态系统服务的格局特征、多
发展清洁能源是应对能源危机与气候变化的重要举措,氢能由于具有能效高、来源广、无污染等优点而受到广泛关注。然而,氢气也存在着难以液化、易于着火、扩散极快等诸多不利于储存运输的缺点。高压氢气泄漏可能导致的扩散自燃现象,更是对储氢安全构成巨大威胁,严重制约氢能经济发展。掌握高压氢气泄漏自燃特性、发展泄漏自燃风险抑制手段迫在眉睫。此外,掺氢技术作为燃料燃烧性质调整的重要手段,其应用日渐广泛,但高压富氢燃气