【摘 要】
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粗颗粒气溶胶中存在大量生物质气溶胶,例如花粉、植物残骸、病毒、细菌、真菌和孢子等,这类生物质中包含大量的蛋白质类物质,并且一些蛋白质物质是强过敏源,对人类身体健康产生影响。氨基酸是蛋白质中重要的组成单元,氨基酸化合物存在于空气颗粒中,对大气的化学和物理变化过程和大气生物圈营养循环中起着不可替代的作用。但到目前为止,对气溶胶粗颗粒物中氨基酸方面的研究非常有限。因此,本研究利用稳定氮同位素的技术手段,
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粗颗粒气溶胶中存在大量生物质气溶胶,例如花粉、植物残骸、病毒、细菌、真菌和孢子等,这类生物质中包含大量的蛋白质类物质,并且一些蛋白质物质是强过敏源,对人类身体健康产生影响。氨基酸是蛋白质中重要的组成单元,氨基酸化合物存在于空气颗粒中,对大气的化学和物理变化过程和大气生物圈营养循环中起着不可替代的作用。但到目前为止,对气溶胶粗颗粒物中氨基酸方面的研究非常有限。因此,本研究利用稳定氮同位素的技术手段,从地球化学的角度进一步提高对大气中氨基酸的认识,通过分析粗颗粒气溶胶中水解氨基酸的组成、浓度变化,探索水解氨基酸的大气化学变化过程,分析不同地质条件下水解氨基酸的浓度水平特征。同时,利用氨基酸单体中氮同位素值来示踪粗颗粒气溶胶中氨基酸的来源,并且分析降雨事件对气溶胶粗颗粒中氨基酸释放机制的影响。本次研究所获得的数据将有助于更好地了解南昌地区粗颗粒气溶胶中水解氨基酸的浓度水平和氨基酸单体百分占比组成,同时探究粗颗粒气溶胶中氨基酸的来源,为其它地区研究颗粒物中氨基酸水平变化起到借鉴作用。本文研究结果如下:(1)南昌地区粗颗粒气溶胶中检测出脯氨酸(Pro)、亮氨酸(Leu)、丙氨酸(Ala)、缬氨酸(Val)、异亮氨酸(Ile)、甘氨酸(Gly)、谷氨酸(Glu)、丝氨酸(Ser)、赖氨酸(Lys)、苯丙氨酸(Phe)、天冬氨酸(Asp)、苏氨酸(Thr)、组氨酸(His)、酪氨酸(Tyr)这14种氨基酸。粗颗粒气溶胶中发现Pro、Leu、Ala、Val、Gly、Ile占总水解氨基酸的比例最高,平均占比为86.3%。(2)南昌市采样区域分布有第四系、古近系、白垩系和前震旦系地层单元,第四纪地层分布最广。城市、乡镇、机场位于第四系地层,森林、郊区位于震旦系地层,在森林(654.4 pmol·m-3)、机场(538.9 pmol·m-3)、乡镇(442.2 pmol·m-3)、郊区(282.5 pmol·m-3)、城市(230.8 pmol·m-3)中,粗颗粒气溶胶水解氨基酸平均浓度差异不大(P>0.05)。(3)春、冬季节粗颗粒气溶胶氨基酸浓度之间存在差异,郊区冬季采集粗颗粒气溶胶中氨基酸浓度范围为81.7 pmol·m-3~426.0 pmol·m-3,期间平均浓度为181.8 pmol·m-3;春季粗颗粒气溶胶氨基酸浓度范围为是0.2 pmol·m-3~1105.4 pmol·m-3,平均浓度为282.5 pmol·m-3,春季粗颗粒气溶胶中水解氨基酸的浓度平均值高于冬季(P>0.05)。(4)粗颗粒气溶胶中氨基酸受气象条件影响,其中降雨是影响粗颗粒气溶胶中氨基酸浓度变化的重要因素。在南昌地区的观测中,发现气溶胶粗颗粒中氨基酸浓度在降雨期出现典型的时间变化特征,降雨初期粗颗粒气溶胶氨基酸浓度增加,最高氨基酸平均浓度达到1400.9pmol·m-3;随着降雨持续进行,气溶胶粗颗粒氨基酸浓度慢慢降低,在降雨后期氨基酸平均浓度为102.8 pmol·m-3。(5)南昌市粗颗粒气溶胶中氨基酸氮同位素在降雨期相比非降雨期富集15N,并且降雨天气溶胶氨中基酸氮同位素值与植物源和土壤源释放的氮同位素特征相接近,这一结果说明降雨可能促进了粗颗粒生物质气自然源释放。
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