汞是一种高毒性重金属元素,因其持久性和生物富集性受到世界范围内的广泛关注。大气是汞在环境中迁移转化的重要场所,对全球汞的生物地球化学循环有极其重要的贡献。目前中国的汞污染状况不容乐观,已有的研究表明中国是全球最大的汞排放国。国内大气汞的研究主要集中于自然背景地区、大型城市以及重污染城市,但这些研究多数着眼于气态单质汞,对颗粒汞的研究比较有限。济南市是非常典型的PM2.5重污染地区,而且济南市地处大气汞在华东地区传输的关键位置。但截至目前,没有任何颗粒汞的研究在济南开展。为了解济南市大气颗粒汞的污染特征,本研究于2014年6月至2015年12月在济南市开展了为期一年半的PM2.5采样,并利用BrCl消解-原子荧光光谱法分析了其中的颗粒汞浓度,讨论了济南市颗粒汞的浓度特征、污染水平、影响因素和潜在来源。以下是本研究的结果和结论。采样期间,济南市颗粒汞的日均质量浓度在15.24～478.87 μg/m3之间,平均浓度为90.17 μg/m3。PM2.5浓度最大值是我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定的PM2.5日均浓度二级标准(75 μg/m3)的6.4倍,是世界卫生组织(WHO)规定的PM2.5日均浓度安全值(25 μg/m3)的19.2倍。采样期间52.2%的样品超过我国空气质量二级标准,98.6%的样品超过WHO的安全值。这说明济南市大气细颗粒物污染十分严重。济南市颗粒汞的平均浓度为508.5 pg/m3。与国内其他站点相比,济南市颗粒汞浓度高于偏远山区数十倍,与一般内陆城市浓度水平接近,低于大气重污染频发的大型城市,远高于沿海等较清洁的城市。与国外站点相比,济南市颗粒汞浓度远高于东亚、欧洲和北美的绝大多数城市,高出约两个数量级。这说明济南市大气颗粒汞浓度处于中上水平,面临较严重的大气颗粒汞污染。通过计算PM2.5含汞量得出其平均值6.60 μg/g,这一数值远高于山东省煤炭、土壤等物质的含汞量,说明PM2.5对汞具有很强的富集能力。与国内外其他城市相比,济南市PM2.5含汞量处于极高的水平。对颗粒汞浓度与主要气象参数进行相关性分析发现,颗粒汞浓度与气温、风速呈负相关,而与气压、相对湿度呈正相关,这些相关性均具有显著性,但是相关系数相对较弱,说明气象参数是济南市颗粒汞浓度的影响因素之一,但其影响很可能小于当地人为源排放对颗粒汞浓度变化的影响。进一步对颗粒汞浓度与常规大气污染物浓度进行相关性分析发现,颗粒汞浓度与SO2、CO、NOx均呈显著正相关,说明当地人为源排放是济南市颗粒汞浓度的另一影响因素,且这些人为源主要是燃煤工业、城市供暖、居民生活燃煤和交通源排放等。对济南市大气颗粒汞的来源进行主成分分析发现,济南市颗粒汞的主要来源为化学转化来源、人为排放源和传输源。进一步将济南市大型污染源分布图和污染物玫瑰图相结合,研究济南市颗粒汞的当地来源,发现济南市颗粒汞的当地源为燃煤电厂、燃煤热电厂、水泥生产厂和交通排放源。利用HYSPLIT后推气流轨迹聚类分析识别出4条主要的长距离传输源,其中来自山东省西南部的区域传输气团中颗粒汞的平均浓度最高,其对济南市颗粒汞浓度贡献最大。另外3个聚类的气团均来自沙尘源地,由于源地汞污染轻微且传输速度快,这3个聚类的气团中颗粒汞浓度均较低,所以济南市颗粒汞受源自亚洲沙尘源地的长距离传输气团的影响较小。