皮肤作为生物体最大的器官,是生物与外界环境沟通的桥梁,它具有感知外界环境刺激并进一步发生协同变形、变色等响应的能力,以使生物体更好地适应外界复杂环境。受此启发,基于功能/结构仿生的柔性电子皮肤、软体致动器以及二者功能集成的器件应运而生,这极大地促进了仿生软体机器人与人工智能领域的发展。特别地,不同功能单元的界面结构及相互作用关系对于器件性能的高效、可靠表达起到了至关重要的作用。然而,目前对于仿生皮肤材料的界面结构控制及其对功能表达作用关系的研究仍然不足,如何有效地控制材料导电层与柔/弹性层的界面结构,阐明功能单元复合的调控机制,实现灵敏、稳定的感知功能,进而开发一体式传感与驱动协同的仿生皮肤器件具有十分重要的意义。本文通过对水-空界面碳纳米材料与高分子弹性体的原位复合以构筑仿生皮肤。主要完成的工作情况如下:（1）研究了不同碳纳米材料在水-空界面的自组装行为。证明碳纳米材料的界面自组装行为对其在水-空和水-油界面的稳定性具有重要的意义。并进一步实现了在水-油界面对CNTs膜的原位非对称修饰和水-空界面与高分子弹性体的原位复合。为后续碳纳米材料的界面非对称复合以制备仿生皮肤提供了理论指导。（2）在水-空界面制备了超薄自粘附CNTs/TPE表皮电子皮肤。CNTs/TPE膜的部分嵌入式互锁结构有效的提高了碳纳米管与TPE基底之间的界面稳定性,即使在循环拉伸1000次后,其结构也没有发生明显的改变,且具有良好的传感性能耐久性。由于其超薄（1.8μm）的特性,该复合膜能够自粘附转移至人体皮肤表面并完美共形,从而进一步对人体生理信号进行检测。此外,该超薄复合膜还可以有效地检测微小的气流变化,甚至由声音引起的空气振动。（3）通过三明治结构组装水-空界面制备的超薄PDMS和CNTs/PDMS膜构建了一个仿生鱼鳔水下自感知软驱动器。由于超薄PDMS膜的良好柔性和弹性,在外界气压驱动的可逆弹性变形下实现了驱动器在水下的可控垂直运动。此外,由于复合了CNTs薄膜,实现了对生物皮肤神经网络的模仿,使其具有实时跟踪驱动器运动过程和感知周围环境的功能。作为概念证明,进一步设计了一个人工鱼鳔来感知外部的振动刺激,并进一步指导其水下运动行为,显示出了其在智能仿生应用方面的巨大潜力。（4）构筑了基于界面超薄石墨烯/PDMS复合膜的微褶皱仿生负相关应变传感器。其具有检测范围宽（（?）达到180%）、灵敏度高（-1.17）、响应时间快（＜0.1s）等优异性能。同时,即使在最大检测范围下循环拉伸5000次也保持了良好的性能稳定性。该传感器能够对人体运动进行良好的检测,实现了对皮肤感知性能的模仿,其在强烈的刺激下产生更加强烈的神经信号。同时,对不同方向的形变显示出良好的辨别能力。综上所述,本论文通过一种简单、高效、低成本的水-空界面原位复合方法,有效的解决了传统固体基底不能制备超薄自粘附电子皮肤的缺点,同时所制备得到的柔性电子具有优异的性能稳定性,实现了传感与驱动性能的无缝集成。很好的模拟了生物皮肤的功能,其在人工智能和可穿戴电子皮肤领域具有良好的应用前景。