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新型碳纳米材料因其特有的结构以及优异的性能,在现代高科技领域具有广阔的应用前景,利用低廉的碳材料制备新型碳纳米材料一直是人们追逐的目标。与传统制各方法相比,激光因具有高压、高能、超快等特点,在常温常压下很容易实现碳材料相变所需的高温高压条件。本文以传统碳材料(石墨)为研究对象,采用不同的实验方法,对激光加工制备新型碳纳米材料(超细纳米金刚石、石墨烯、碳纳米角)进行了初步研究,讨论了不同实验条件下新型碳纳米材料的形成机理。论文研究的主要结论如下: (1)以大粒径(30μm)鳞片石墨颗粒为原料,在液相中,利用高功率脉冲激光冲击循环在水介质中的石墨颗粒悬浮液,合成了超细纳米金刚石。并从物理学、热力学以及动力学方面分析了其形成条件。研究结果表明:激光冲击过程中产生的高温、高压、高密度碳等离子体为金刚石的形成提供了热力学条件;热力学方面,在等离子体的温度和压力范围内,金刚石的平衡尺寸、临界形核半径以及形核能都比较小,有利于超细纳米金刚石的形成;动力学方面,在液相中,高功率纳秒激光能够形成大的过冷度,有利于提高晶核生长速度,但是晶核生长时间极短,限制了金刚石的进一步长大;纳米金刚石的形成包括形核和长大,是一个由固体—气体—液体—固体的转变过程。 (2)在同样的实验条件下,以小粒径(5μm)鳞片石墨颗粒为原料,研究了石墨原料对实验结果的影响,制备出了新型石墨烯片层结构。研究结果表明:石墨烯的形成过程经历了蒸发、凝聚和沉积的过程,蒸发出的碳原子在相互碰撞过程中,在原子力作用下相互连接,首先形成离散的石墨烯形核区,在随后的冷却过程中,长大形成石墨烯层状结构,并沉积成多层石墨烯;石墨粒径大小对激光加工制备碳纳米材料有很大影响。对于高功率脉冲激光,粒径较大的石墨颗粒有利于纳米金刚石的生成,而粒径较小的石墨颗粒容易被击穿,形成高温、高压、高密度的碳等离子体的产率很低,不利于高压相产生。 (3)以微晶石墨固体靶材为原料,在气相中,利用高功率CO2连续激光烧蚀Ar气中的石墨靶材,制备出了dahlia型碳纳米角,并对两种不同激光输出功率(2000W、3000W)下的产物进行了对比分析。研究结果表明:相比之下,激光输出功率为3000W时,生成的dahlia型碳纳米角聚集体直径较大,且角状突出物比较长,纯度较高;在较高的激光输出功率下,气态羽区的最高温度保持的时间相对较长,碳原子的碰撞机率增加,为碳纳米角的生成提供了更好的条件。