用于氮氧化物NH3-SCR消除反应铈—铜复合催化剂的设计、合成与表征

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氮氧化物(NOx)作为当今能源使用过程中不可避免、危害严重的产物之一,利用催化技术如氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)对其进行无害转化处理具有重要的社会经济、环保价值,而当前工业使用的传统V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂存在适应性差,钒易流失污染等缺点,急需开发新型可替代的催化剂。针对这一现状,本课题聚焦于已引起国内外关注的铜基催化剂并结合稀土资源高效利用这一我国工业发展的关键需求,设计制备了两系列铈铜复合氧化物催化剂,由综合表征手段如XRD、XPS、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、无硫及有硫条件下脱硝反应考查了两个系列催化剂的结构特点及它们用于NH3-SCR反应的催化性能,由此发现建立了铈-铜复合氧化物物理化学特性对其NH3-SCR低温及耐硫条件反应性能的影响规律,分别筛选出了性能优良(适宜温度范围内耐硫选择性突出)典型样品,并发明了一种有望获得专利授权的新型铈-铜复合氧化物材料的制备技术。具体内容如下:(1)以共沉淀法制备了(CeOxmCuO复合氧化物催化剂,发现通过调控样品中的Ce/Cu摩尔组成如(CeOx0.25CuO,经350-450 oC焙烧的样品Ce可掺杂入CuO晶格由此在催化剂表面层中产生适量Cu+及Ce(III)高活性物种或位点,改善了催化剂的氧化还原及酸中心分布性质,在250-350 oC范围及200 ppm SO2存在条件下可实现对NO接近100%的选择性催化转化,且这种性能经50小时连续测试仍能保持,这些结果表明制备筛选出了组成结构简单而性能优异的耐硫(CeOxmCuO复合氧化物催化剂,相关工作发表论文一篇。(2)以上述工作为基础,为了进一步提高稀土元素Ce的利用效率,利用四价Ce与一价Cu之间的氧化还原置换反应,提出了一种直接在氧化铜材料基底上构建Ce-Cu表面复合材料的新技术,由此制备了一系列样品并用于NH3-SCR反应,发现由Ce复合于CuO表面,引入少量的Ce如1.6 wt.%就可在催化剂表面产生适量的Cu+及Ce(III)高活性物种或位点,由此在240-360 oC范围及200ppm SO2存在条件下实现了对NO的高选择性(95%)催化转化,表明这种方法是兼顾Ce高效利用及实现高性能Ce-Cu复合材料设计制备的新方法,相关研究即将投稿,并已递交发明专利申请两项。
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