茶叶是具有中国传统文化特色和保健功效的宝贵物质财富。中国茶叶的生产量和消费量一直居于世界首位,茶叶质量安全与人类的饮食健康、茶叶的可持续生产贸易息息相关。然而,茶叶重金属富集和污染问题依然严峻,造成茶叶资源的巨大损失,影响我国茶叶贸易在国际市场的竞争力。目前,常规的茶叶重金属检测技术在实际应用中仍存在检测周期较长、步骤多而繁琐和成本高等局限性。因此,有必要开发更为便捷、高灵敏的重金属检测方法。近年来,表面增强拉曼光谱（SERS）检测技术凭借其优异的指纹识别特性和快捷的检测能力得到众多科研工作者的关注,已经在材料分析、生物成像、食品安全检测等领域开展了广泛的研究。本研究以茶叶中的三种典型高毒性重金属:铅离子、镉离子和六价铬为研究对象,运用SERS技术,结合生物适配体特异性调控、绿色纳米基底、特异性化学分子识别、咖啡环自动富集浓缩和多变量筛选算法等研发具有特异性强、稳定性好、灵敏度高的SERS检测方法,实现了茶叶中痕量铅离子、镉离子和六价铬的灵敏检测。该研究对于保障茶叶的质量安全、促进茶叶行业的可持续生产贸易和发展具有重要的意义。具体研究内容如下:1.新型适配体调控金纳米还原的茶叶重金属铅SERS检测技术研究。铅离子(Pb2+)是茶叶中的一种主要有毒重金属,积累的Pb2+可严重危害人类健康,具有极强的致畸和致癌性。本研究开发了一种茶叶中Pb2+的特异性SERS检测技术。（1）新型适配体M4-16调控氧化石墨烯（GO）的氧化还原反应催化活性,使H2O2催化HAu Cl4的反应体系在短时间内生成具有高紫外吸收和SERS活性的金纳米颗粒（Au NPs）。（2）Au NPs产生的热点极大地放大4-巯基苯甲酸（4-MBA）的拉曼信号。据此建立4-MBA的SERS信号与Pb2+浓度的线性定量关系。（3）在最优检测条件下,分别建立新型适配体M4-16与两种传统适配体（TBA,T30695）调控的特异性检测体系,对比分析新型适配体和传统适配体与Pb2+的结合特异性、稳定性和灵敏度。（4）利用多元校正算法对光谱数据进行预处理、变量筛选并建模以改善定量预测性能。研究表明该方法可以用于茶叶中重金属铅的快速检测。2.绿色还原银纳米颗粒结合特异性分子的茶叶重金属镉SERS检测技术研究。镉（Cd）是食品中存在的主要重金属污染之一,Cd2+在人体内不具有丝毫营养价值,反而会损害人体功能系统。本研究开发了以天然产物海藻酸钠（SA）还原的绿色基底SA-Ag NPs结合特异性分子三聚硫氰酸（TMT）特异性识别分子免标记检测茶叶中Cd2+的SERS体系。（1）以天然多糖SA为绿色还原剂合成银纳米粒子（SA-Ag NPs）,分析表征其分散性、稳定性和SERS增强能力。（2）通过优化TMT的浓度,建立最佳的Cd2+特异性SERS检测方法。（3）优化能够边缘自动富集的待测液滴体积以提高咖啡环区域目标分析物的均匀性和浓度,对梯度浓度Cd2+加标的茶叶样品进行SERS数据采集、峰位归属分析并建立定量模型。（4）比较基于不同预处理和变量筛选的PLS模型结果,实现最佳的Cd2+含量预测性能。结合边缘富集和多变量筛选算法的SERS技术可应用于茶叶中Cd2+的快速免标记检测。3.绿色金银核壳纳米结合卡比马唑的茶叶重金属铬SERS检测技术研究。铬存在于许多工业环节中,并主要通过植物吸收进入食物链,已成为人体健康的一大隐患,茶叶中Cr6+超标时会提高人体患癌的风险。本研究通过Cr6+和卡比马唑之间的氧化还原反应,开发了一种便捷、灵敏的茶叶中Cr6+的SERS定量检测方法。（1）利用还原性较强的绿色天然产物单宁在常温搅拌条件下快速还原合成金银核壳纳米颗粒（Au@Ag NPs）。在溶液体系中,卡比马唑吸附在产生局部热点的纳米颗粒表面导致拉曼信号增强。（2）当待测茶叶样品受到Cr6+污染,Cr6+与卡比马唑的水解产物甲硫咪唑发生氧化还原反应生成二硫化物,导致539.54 cm-1的拉曼指纹峰强度下降。（3）Cr6+的浓度与体系中的卡比马唑的信号强度成幂指数关系,以595.85 cm-1处的拉曼光谱强度为参比对照,建立539.54 cm-1和595.85 cm-1处光谱强度比值I539.54/I595.85与Cr6+浓度的线性定量方程,通过计算得到Cr6+的检出限。（4）研究了其他金属离子存在时卡比马唑对Cr6+的特异选择性,将本方法建立的SERS检测技术与标准ICP-MS方法比较,分析检测体系的稳定性、准确性和加标回收率。SERS技术在茶叶中Cr6+的快速免标记检测方面显示出巨大的潜力。