聚合物太阳能电池的绿色溶剂加工和稳定性研究

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当今社会,化石能源日益枯竭,环境污染问题也日益严重。将太阳能转化为电能的聚合物太阳能电池(PSCs)因具有质量轻、成本低、柔性、可溶液加工等优点而受到人们广泛的关注。高光电转化效率、可环保溶剂加工和长期稳定性是其实现产业化应用的三大前提条件。近十几年来,随着材料种类和器件结构的发展,器件效率已经接近产业化应用水平。但其加工成膜过程基本只能采用毒性较高的卤代溶剂,器件长期稳定性也达不到应用标准,这两点严重阻碍了 PSCs的产业化进程。共轭聚合物溶解性差导致其加工过程不能使用非卤溶剂。器件的热稳定性差是由小分子结晶和聚集所带来的形貌恶化引起的。本论文从材料设计的角度出发,一方面通过优化共轭聚合物的主链结构改善了聚合物材料在非卤溶剂中的溶解性,使相应的活性层能够使用非卤溶剂加工。另一方面,通过改进小分子受体的分子结构优化了其在活性层中的结晶聚集行为,提升活性层的形貌稳定性。主要创新点如下:为了实现PSCs的非卤溶剂加工,我们设计合成出一种新型的以D-π-A或D-A-π为重复单元的无规共轭聚合物(P1T)。与基于D-A和D-π-A-π结构的传统共轭聚合物相比,P1T聚合物在非卤溶剂中具有更高的溶解性,满足了器件非卤溶剂加工的条件。当采用非卤溶剂苯甲醚进行器件加工时,P1T器件的光电转化效率为8.53%,比其用卤代溶剂加工时的器件效率更高,同时也是该聚合物体系的最高器件效率之一。此外,P1T器件在活性层具有较高厚度(230 nm)时获得了最佳的器件性能,材料批次间的差异对器件光伏性能影响很小,意味着P1T适用于溶液印刷成膜加工。研究结果表明,这种聚合物结构改性方法有助于开发可绿色溶剂加工的PSCs。为了建立小分子的分子结构与PSCs热稳定性的关系,我们通过在ITIC的端基上引入氟原子合成了 ITIC-4F材料并研究了小分子受体的端基氟取代对活性层热稳定性的影响。与ITIC器件相比,基于ITIC-4F的器件具有更高的光电转化效率,然而其热稳定性较差(将活性层置于150℃热台上退火24h,ITIC-4F器件的光伏效率下降高达39%,而ITIC器件的光伏效率仅下降4%)。该结果表明在小分子的端基引入氟原子后不利于器件的热稳定性。为了改善基于ITIC器件的热稳定性,我们改变了 ITIC上氟原子的取代位置,将氟原子引入到ITIC侧链苯环上,通过改变氟原子在侧链苯环上的取代位点调控了 PSCs的热稳定性。两种侧链氟取代的小分子受体材料分别为oF-ITIC和mF-ITIC。相比于ITIC器件,mF-ITIC器件的光伏性能和热稳定性均明显提升;oF-ITIC器件的光伏性能虽然也有所提升,但其热稳定性明显变差(将活性层置于150℃热台上退火96 h,mF-ITIC、ITIC和oF-ITIC器件的光伏效率分别下降了 8%、18%和33%)。研究表明,非富勒烯小分子受体的结晶性和给/受体材料间的相容性协同影响了活性层的热稳定性,该研究结果为实现高效、稳定的PSCs提供了一种新的分子设计策略。
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