光催化耦合燃料电池去除水中无机氮

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近年来,我国快速城镇化和经济突飞猛进的发展,导致水污染特别是氮污染问题呈现加剧态势,脱氮水处理较高的能耗和成本及治理不利是其原因。节能降耗的新型水处理技术受到重视并得到发展,其中微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一种处理水同时伴随产电的新技术,对多种污水都有较好的处理效果。然而MFC存在输出功率低,水处理速度慢和效率低等问题。为此,耦合光催化与MFC的光催化微生物燃料电池系统,可以实现两种技术优势互补,快速高效地去除污染物并同时产电。在此方向上,本论文制备了三种光催化电极,构建了光催化燃料电池体系,以高效去除水中无机氮,对反应条件,产电情况和脱氮机理等进行了研究。本论文的主要成果有:(1)以碳纤维布为基底,采用溶胶凝胶浸渍提拉的方法制备g-C3N4-TiO2光催化电极,耦合微生物阳极还原硝氮,这种电极在卤钨灯照射下拥有非常好的硝氮还原能力。在使用100mgl/L硝酸盐溶液作为目标污染物,外接电阻为500Ω、溶液的pH为7.0时,曝氮气条件下反应3.5h后,硝氮降解率达到72.57%,还原产物氮气的选择性为99.54%。最大功率密度为33mW/m2。经重复实验后,负载的粉末催化剂不会掉落,说明电极拥有良好的稳定性。(2)采用简单的水热合成法制备MoS2-TiO2、MoS2-BiVO4光催化剂,以不锈钢网为基底,硅溶胶为粘结剂,将催化剂固定在载体上制得催化电极。实验证明催化剂与硅溶胶的比重为1mg:1μL时,电极的催化效果较好且稳定性较强。以MoS2-TiO2为光阳极,MoS2-BiVO4为光阴极,氧化氨氮。在曝空气、pH为10、光照强度为30000Lux时,反应4h后,反应器中氨氮溶液的去除效果达到78.21%,产物中的氮气选择性为97.12%。经过重复性实验看出催化电极的稳定性极好,能多次利用。(3)对于体系脱氮机理进行分析。在硝氮还原反应中,阳极产电菌代谢的电子与阴极光生电子协同作用还原硝酸盐。反应器中大部分的硝酸盐会被直接转化为氮气,只有小部分先还原成亚硝酸盐然后再转化为氮气。在氨氮氧化中光生空穴及形成活性氧物种引发氨氮氧化,产物一部分为氮气,一部分为为硝氮,而光生电子还原硝氮为氮气。综上所述,构建两种光催化燃料电池脱氮体系具有很好的可见光响应与脱氮效果,体系的氮气选择性很好,很有发展前景。
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