基于新型二维层状化合物碳化钛的异质结光催化材料的构建及其性能研究

来源 :苏州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:meidoc
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
当代人们对全球快速增长的能源需求和环境污染问题日益关注。考虑到可持续性、丰富性及对环境友好等特点,太阳能的有效利用及转换是解决目前能源和环境问题最具前景的途径之一。在利用太阳能的各种方法中,光催化技术作为一种条件温和、能耗低、环境友好的污染治理新技术,其核心是光催化材料。然而,单组分半导体光催化剂大多存在光利用率低、光生载流子复合速率快、易团聚、吸附性能差等缺点。探寻高效且廉价的非贵金属助催化剂是改善半导体光催化剂性能的有效策略之一。由过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成的MXene材料是一类具有类石墨烯结构的新型二维层状化合物。该类材料具有良好的导电性,能够满足光生载流子的快速转移;其表面亲水性有利于与大部分半导体光催化剂结合并产生较强的相互作用;表面带负电荷有利于对重金属离子的吸附;丰富的暴露金属位点为催化反应提供了活性位点。上述优点使其成为半导体光催化剂的理想的助催化剂。因此,本文基于碳化钛(Ti3C2MXene)材料,构建了二维(2D),二维/二维(2D/2D)和三维(3D)中空等不同形貌的异质结光催化剂,用于可见光催化去除环境废水中的有机污染物苯酚和重金属离子Cr(Ⅵ)。(1)以新型二维层状过渡金属碳化物Ti3C2 MXene作为碳骨架和同源的钛源,基于Ti3C2 MXene表面带负电荷以及易于被氧化的性质,通过静电作用将其与含氮阳离子化合物组装,然后原位氧化转化为二维层状氮掺杂碳基二氧化钛纳米晶体异质结(N-TiO2@C)。N掺杂的TiO2纳米晶体在价带产生N2p能级,从而获得可见光活性;N元素掺杂改善碳基底的表面官能团度,使原位形成的碳基底具有优异的电子转移性能,进而协同提高了 TiO2纳米晶体的光催化活性。在模拟太阳光照射下N-TiO2@C表现出较高的苯酚降解效率,一级动力学常数达1.646×10-2min-1,此外,XRD、SEM和循环实验均说明异质结具有良好的稳定性。(2)从Ti3C2 MXene的二维层状形貌特点出发,使用简单的静电自组装方法在Ti3C2MXene纳米片表面回流原位生长可见光响应的硫化铟纳米片(In2S3Nanoflakes),制备了 2D/2D Ti3C2@In2S3异质结。2D/2D异质结的短界面距离有效促进In2S3和Ti3C2之间的电荷转移。此外,丰富的孔结构和比表面积确保大量催化位点的存在,从而显著提高对Cr(VI)的吸附能力。当然,合适的能带位置也起着重要的作用。Ti3C2@In2S3异质结在可见光下照射6分钟内即可完全将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。超高的一级动力学速率常数(0.730 min-1)约为原始In2S3的3.4倍,这是目前所报道最快的动力学速率之一。同样地,稳定性测试证明Ti3C2@In2S3异质结拥有优异的催化再循环性能。(3)进一步将二维Ti3C2 MXene通过模板法合成了具有三维中空结构和富锌缺陷的3D/2D异质结。首先以PMMA模板获得PMMA@Ti3C2杂化球,然后使用简单的溶剂热生长可见光响应的富锌缺陷(VZn-Rich)硫化铟锌(ZnIn2S4)纳米片,最后在氩气(Ar)中焙烧去除模板得到新型三维中空碳化钛/富锌缺陷硫化铟锌纳米片异质结(Ti3C2@ZnIn2S4)。该异质结实现了有效的光收集、促进光生载流子分离和传输以及表面反应的空间分离。此外,光致发光光谱(PL)表示,VZn改变了光生载流子的复合路径,延长光生载流子的寿命,进一步增强光催化活性。可见光照射下Ti3C2@ZnIn2S4异质结表现出了高效还原去除Cr(Ⅵ)性能,其一级动力学常数为1.8×10-2 min-1。MXene材料可以快速接受半导体光催化剂的光生载流子,并为光催化反应提供大量的活性位点,可作为半导体光催化剂的高效助催化剂。本文的工作为设计其它MXene基异质结光催化剂并应用于能源需求和环境污染净化问题提供了新的思路。
其他文献
氧化损伤是引发神经退行性疾病的重要原因之一。在神经系统中,当β-淀粉样蛋白聚集、多巴胺氧化和脑缺血等现象出现时会导致H2O2产生,并转化为羟基自由基,进一步损害脂质、蛋
2004年,日本进行国立大学法人化改革,将国立大学由政府下属机构转变为具有自我负责能力的法人。法人化改革后,日本搭建政府监督高等教育、第三方机构评价大学办学质量、各国立大学法人自主办学的制度框架,政府从大学办学主体转变为办学监督者。伴随国立大学法人化改革进程,国立大学法人评价成为联系日本政府与国立大学法人的纽带,以此实现了有效的政府治理、规范的大学办学和专业的社会评价三者间的良性互动。日本国立大学
近年来,随着茶叶市场的扩大,消费者的可支配收入和精神层次的提高,茶具行业出现了高速的发展。但是与之相对的是茶具设计行业同质化程度高、抄袭现象严重、茶具风格与环境不
震电效应是指激发地震波在经过地下含流体多孔介质时,引起介质内的双电层产生扰动,从而发生机械能与电能的相互转换与耦合,其主要受到介质的物性参数以及地层界面性质差异的
进入21世纪以来,信息时代迅速发展,在经济新常态的背景之下,"大众创新,万众创业"已被政府纳为新的经济增长引擎,校园也成为创业主力军大学生的创业主要阵地,而校园网服务平台
海底矿产资源的开发利用是我国的一项重要战略目标,海底矿产资源的开发主要难点在于矿产资源的开采运输机械设备的研发。作为典型的管道提升式深海采矿系统,深海采矿管道输送
目前全球经济的迅速发展导致能源短缺问题日益严重,使得可再生能源开发以及余热回收技术变得越来越重要。其中我国余热资源大量存在于各行业,尤其是中低品位的低温热能,合理
随着当今汽车焊接装备产业的深入发展,为适应市场上汽车品种多样性,降低汽车的制造成本,智能自动化与高效柔性化已经是目前白车身焊接制造装备的研究方向。柔性总拼装备系统
为提高镍基高温合金K438的高温抗氧化性能,可以在其表面施加具有保护性能的铝化物涂层。热浸镀铝是一种高效的实施铝化物涂层方法,具有生产效率高、成本低廉、操作简单和有效
聚合物纳米复合材料是材料科学与工程领域的研究重点,不仅具有优于传统聚合物材料的力学性能,同时又能结合填充纳米颗粒自身的优良性能,如导热、导电和磁性等性能。要实现聚