【摘 要】
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随着社会的进步和经济的发展,能源危机日益突出。传统锂离子电池已无法满足人们的能量需求。因此,开发高比容量和高能量密度的电池系统迫在眉睫。锂硫电池因其高理论比容量、原料储量丰富易得、环境友好等优点而被认为最有潜力的新一代电池储能系统之一。然而,锂硫电池大规模的商业应用也存在诸多问题。例如,活性物质硫利用率低、多硫化物的溶解、倍率性能差、循环寿命短、锂枝晶的生长等。本论文利用过渡金属硒化物对多硫化锂（
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随着社会的进步和经济的发展,能源危机日益突出。传统锂离子电池已无法满足人们的能量需求。因此,开发高比容量和高能量密度的电池系统迫在眉睫。锂硫电池因其高理论比容量、原料储量丰富易得、环境友好等优点而被认为最有潜力的新一代电池储能系统之一。然而,锂硫电池大规模的商业应用也存在诸多问题。例如,活性物质硫利用率低、多硫化物的溶解、倍率性能差、循环寿命短、锂枝晶的生长等。本论文利用过渡金属硒化物对多硫化锂（LiPSs）的化学吸附及催化转化优势,合理设计出了高性能锂硫电池正极材料,并结合物相表征技术和电化学性能测试,深入分析了其作用机理。具体研究内容如下:（1）我们制备了多孔花状CoSe2作为载硫材料（CoSe2-PHF）。首先,我们用氢氧化钠水溶液刻蚀CoAl-LDH,然后在500℃ Ar氛围下硒化刻蚀后的产物,便可得到CoSe2-PHF。CoSe2-PHF结合了过渡金属化合物的高催化活性和硒的高导电性,能够有效加速LiPSs的催化转化,加速电子传递,提高充放电过程中活性硫的利用率。最终CoSe2-PHF/S复合电极材料展现出了优异的电化学性能。在0.1 C和0.5 C放电倍率下,初始放电比容量分别达到955.8 mAh g-1和766.0 mAh g-1,并且在1 C倍率下深度充放电400圈之内,每圈容量衰减率只有0.071%。即使在高倍率3 C下放电,其放电比容量也可达到 542.9 mAh g-1。（2）以Ni-Co醋酸盐氢氧化物（Ni0.33Co0.67（CO3）0.5OH）作为前驱体合成了镍钴双金属硒化物Ni0.33Co0.67Se2。首先,用水热法合成（Ni0.33Co0.67（CO3）0.5OH）前驱体。其次在500℃氩气氛围下硒化该前驱体便可得到Ni0.33Co0.67Se2。研究表明,Ni0.33Co0.67Se2材料中的中空纳米管可以有效地载硫和缓解锂硫电池充放电过程中的体积膨胀问题。另外,在Ni0.33Co0.67Se2中,过渡金属镍钴协同效应使得该材料可以更加有效地吸附多硫化物并催化其转化以及加快反应动力学。由于上述优点,Ni0.33Co0.67Se2/S复合电极材料展现出了优异的电化学性能:在0.1 C、0.2C、0.5 C、1C和2C的倍率下,其可逆放电比容量分别为 945.7 mAh g-1、845.6 mAh g-1、741.0 mAh g-1、650.5 mA h g-1 和 450.8 mAh g-1。在1 C倍率下深度充放电400圈循环后,其放电比容量仍然可以保持在493.7 mAh g-1,库伦效率接近100%,其相应的容量保持率为70.5%,每圈循环容量衰减率为0.073%。当该电极材料中硫的面负载分别1.2 mgsulfur/cm2和3.0 mgsulfur/cm2时,在0.5 C的倍率下深度充放电循环150圈后,其比容量仍然分别保持了 668.7 mAh g-1和464.4 mAh g-1,对应的容量保持率分别为88.3%和80.2%。
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