超支化聚酰胺修饰海藻酸钠微球的制备及其对印染废水中Sb(Ⅲ)的吸附性能研究

来源 :浙江理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:skyboy
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随着涤纶织物的广泛应用,涤纶纤维内残留的锑系催化剂在后续染整过程中大量释放,造成印染废水中重金属锑含量超标,已严重危及水体安全和人们身体健康。因此,开发高效、低成本以及适用于重金属锑处理的方法显得尤为迫切。吸附法是业内公认综合效能较佳的重金属锑处理方法之一,其中吸附剂是决定高效能吸附的关键。为此,论文以海藻酸钠(SA)为基材,以自制的超支化聚酰胺(HA)为改性剂,制备超支化聚酰胺改性海藻酸钠(HA@SA)微球吸附剂,提高SA微球对重金属Sb(Ⅲ)的吸附量,用于高浓度Sb(Ⅲ)印染废水处理;在此基础上,结合离子印迹技术制备Sb(Ⅲ)印迹海藻酸钠(Sb(Ⅲ)-SAIIP)微球吸附剂,提高SA微球对重金属Sb(Ⅲ)的选择性,用于低浓度Sb(Ⅲ)印染废水处理。具体研究内容和结果如下:(1)HA@SA微球的制备及其对Sb(Ⅲ)吸附性能的研究以SA为基材,采取先制备微球再接枝功能基团的策略,以CaCl2为交联剂制备SA微球,再以自制的HA为改性剂,制备HA@SA微球吸附剂。研究HA用量,反应温度和反应时间等因素对所制备的HA@SA微球吸附性能的影响,优化HA@SA微球的制备条件。采用FT-IR、SEM-EDS、XPS等多种测试手段表征HA@SA微球吸附前后结构的变化。其次,通过静态批次吸附实验,研究溶液pH、吸附剂用量、Sb(Ⅲ)初始浓度、吸附温度以及吸附时间等因素对HA@SA微球吸附性能的影响。通过吸附动力学、等温线和热力学研究,探讨HA@SA微球的吸附机理。通过动态柱吸附实验,研究废水流速以及Sb(Ⅲ)初始浓度对HA@SA微球吸附性能的影响。最后,通过吸附-解吸实验,研究HA@SA微球的可再生性能。结果表明:HA@SA微球的最佳制备条件是HA用量为SA质量的0.5倍,反应温度为40℃,反应时间1 h;HA@SA微球吸附Sb(Ⅲ)的最佳pH为5.0。HA@SA微球对Sb(Ⅲ)的最大吸附量可达186.92 mg/g,是SA微球(95.94mg/g)的1.95倍。Sb(Ⅲ)吸附过程符合准二阶动力学模型和Langmuir等温线模型,吸附过程主要是由化学吸附机理控制的均相单层吸附,放热且可自发进行。动态柱吸附实验中,低流速,低浓度的Sb(Ⅲ)废水能够获得较好的处理效果。8次吸附-解吸后,HA@SA微球对Sb(Ⅲ)吸附能力仍能保留原有的90%以上。(2)Sb(Ⅲ)-SAIIP微球的制备及其对Sb(Ⅲ)吸附性能的研究在HA@SA微球的基础上,以Sb(Ⅲ)为模板离子,以戊二醛为交联剂,采用离子印迹技术制备Sb(Ⅲ)-SAIIP微球吸附剂,用于复杂水体中低浓度重金属Sb(Ⅲ)的深度处理。研究交联剂用量、反应温度、反应时间等因素对Sb(Ⅲ)-SAIIP微球选择性的影响,优化Sb(Ⅲ)-SAIIP微球的制备条件。通过批次吸附实验,结合吸附等温线模型、动力学模型以及热力学对Sb(Ⅲ)-SAIIP微球的吸附量、吸附动力学以及吸附热力学进行研究,并考察其对重金属Sb(Ⅲ)的选择性。通过吸附-解吸实验,研究Sb(Ⅲ)-SAIIP微球的可再生性能以及选择性稳定性。结果表明:Sb(Ⅲ)-SAIIP微球的最佳制备条件是交联剂(2 wt%戊二醛溶液)用量为SA的等质量,反应温度为60℃,反应时间为2 h。Sb(Ⅲ)-SAIIP微球吸附Sb(Ⅲ)的最佳pH为5.0,吸附等温线显示与Langmuir模型最佳匹配,Sb(Ⅲ)-SAIIP微球和非离子印迹超支化聚酰胺改性海藻酸钠(NIP)微球的最大吸附量分别为35.57和23.39mg/g。吸附动力学符合准二阶动力学模型,吸附过程是自发的放热过程。选择性吸附研究表明Sb(Ⅲ)-SAIIP微球对Sb(Ⅲ)具有良好的吸附亲和力和选择性。8次吸附-解吸后,Sb(Ⅲ)-SAIIP微球对Sb(Ⅲ)吸附能力仍能保留原有的85%以上,且对重金属Sb(Ⅲ)的选择性也较为稳定。研究表明:采取先制备微球再接枝功能基团的策略,采用超支化聚酰胺改性SA微球,有效改善了SA微球对重金属Sb(Ⅲ)的吸附能力,满足高浓度Sb(Ⅲ)印染废水处理的需求;在HA@SA微球的基础上,采用离子印迹技术制备Sb(Ⅲ)-SAIIP微球吸附剂,有效改善了SA微球对重金属Sb(Ⅲ)的选择性,可用于复杂水体中低浓度重金属Sb(Ⅲ)的深度处理。
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