用于汽车尾气净化的稀土改性Fe、Mn基纳米催化剂的制备

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近年来,随着我国汽车市场的激烈竞争与汽车保有量的高速增长,汽车尾气污染问题日益严重,已经成为城市大气污染的主要污染源之一,受到社会的广泛关注和重视。目前,国际上汽车排放控制的主流技术是电子控制燃油喷射系统加三效催化转化器的结合使用。而作为这一技术的核心部分,三效催化转化器在其中起着重要的作用。在国外,汽车排气净化催化剂已经实现了产业化,比较有成效的是贵金属三效催化剂(Three Way Catalyst,简称TWC),其主要活性成分为Pt、Pd和Rh等贵金属,它对CO、HC和NOx同时具有很高的催化转化效率。以Pt、Pd和Rh等贵金属为活性组分的催化剂能大量减少有害气体的排放,却存在资源短缺、价格昂贵、成本过高以及二次污染等问题。另一方面,我国是一个名副其实的稀土大国,稀土资源十分丰富。研究表明,稀土元素功能独特,稀土金属活泼,几乎可与所有的元素发生作用形成化合物,从而具备独特的催化作用和性质,将其加入催化组分,会大大提高贵金属催化剂的抗毒性、高温稳定性和催化活性。同时,当前纳米材料作为第四代汽车尾气催化转化剂在世界上得到了广泛的研究开发和认同,将纳米技术应用于稀土基催化剂的制备,能使制备出的化合物表现出其它材料无法比拟的效果。因此,研究开发具有我国自主知识产权的新一代、高效的非贵金属汽车尾气净化催化剂,降低催化剂的使用成本,对于开拓稀土资源的综合利用,治理我国城市大气污染都有着至关重要的意义。本文中以稀土材料La2O3、Ce2(CO33及化学纯Fe(NO33·9H2O、Mn(NO32(AR,50%)为主要原料,采用溶胶-凝胶法结合真空干燥技术制备出RE2O3-Fe-Mn等一系列纳米稀土复合催化剂,通过热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射分析(XRD)、透射电镜分析(TEM)、和红外光谱分析(FT-IR)等方法对样品进行表征。系统地对LaMnO3+λ、CeMnO3+λ、La0.5Ce0.5MnO3+λ、LaFe0.5Mn0.5O3+λ、CeFe0.5Mn0.5O3+λ和La1-xCexFe0.5Mn0.5O3+λ等系列催化剂的催化性能进行了比较,重点考察制备工艺及温度对气凝胶晶态、形貌、尺寸的影响,并通过反应“NO+CO”来检测其催化活性,分析了钙钛矿(ABO3)型催化剂中,A位或B位上元素的取代和掺杂、掺杂的比例变化以及样品煅烧温度的不同对催化剂催化性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了研究,深入探讨了催化剂的催化机理。
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