【摘 要】
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MgAgSb基合金因其组成元素储量丰富、环境友好性和本征低晶格热导率等优点,在近室温区被作为Bi2Te3的候选材料广泛研究。但是不同研究工作者在制备MgAgSb材料时采用烧结压力不尽相同,烧结压力对MgAgSb基合金的组织结构与热电性能影响规律尚不清楚;其次,MgAgSb合金本征载流子浓度较低且缺乏缺陷结构的引入,热电性能还存在进一步优化的空间;最后,MgAgSb合金作为近室温热电材料在300至5
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MgAgSb基合金因其组成元素储量丰富、环境友好性和本征低晶格热导率等优点,在近室温区被作为Bi2Te3的候选材料广泛研究。但是不同研究工作者在制备MgAgSb材料时采用烧结压力不尽相同,烧结压力对MgAgSb基合金的组织结构与热电性能影响规律尚不清楚;其次,MgAgSb合金本征载流子浓度较低且缺乏缺陷结构的引入,热电性能还存在进一步优化的空间;最后,MgAgSb合金作为近室温热电材料在300至573 K温度范围内被广泛研究,但是低温性能以及载流子输运机制至今未见详细报道。因此,本文重点研究烧结压力对MgAgSb合金的组织结构与热电性能影响规律,并通过Zr掺杂实现对MgAgSb合金热电性能的协同优化,最后研究不同热处理时间对MgAgSb合金低温热电性能与载流子输运机制的影响规律。主要研究结论如下:（1）本文通过一步球磨、放电等离子烧结与热处理成功合成优化组分的MgAgSb合金,研究结果表明MgAg0.95Sb0.99合金相组成、微孔尺寸、晶粒尺寸与结晶度可以通过简单调控放电等离子烧结压力合理设计。随烧结压力从20 MPa增加至80 MPa,MgAgSb合金结晶度、晶粒尺寸逐渐增加与杂质相Ag3Sb、Sb和孔径逐渐减小;霍尔载流子迁移率与温度的关系从烧结压力为20 MPa制备样品的μvs T-1转变为80 MPa制备样品的μvs T-3/2,所以电导率显著提高。同时,由于高总热导率杂质相的减少与引入大量可以增强声子散射降低晶格热导率的微米孔和纳米孔,在烧结压力为80 MPa制备的MgAg0.95Sb0.99样品中,其晶格热导率在423 K仅为～0.452 W m-1K-1。通过调控烧结压力实现对MgAg0.95Sb0.99合金热电性能协同优化,烧结压力为80 MPa制备样品的热电优值达～1.22。（2）通过在Mg位采用Zr掺杂实现对MgAgSb合金热电性能的协同优化。首先通过Zr掺杂优化载流子浓度,Mg0.98Zr0.025Ag0.95Sb0.98样品的载流子浓度提高至～4.7×1019cm-3,因此在523 K的最大功率因子从MgAg0.95Sb0.98样品的～1925.44μW m-1K-2提高至Mg0.98Zr0.02Ag0.95Sb0.98样品的～2243.79μW m-1K-2;其次,Zr掺杂形成纳米尺度与中尺度的Zr沉淀并引入了纳米孔、微米孔与Zr点缺陷,其作为声子散射中心能够散射不同频率的声子显著降低MgAgSb合金的晶格热导率,因此在Mg0.98Zr0.02Ag0.95Sb0.98样品中取得极低的晶格热导率～0.390 W m-1K-1。结果表明通过Zr掺杂实现对热电性能的协同优化,Mg0.98Zr0.02Ag0.95Sb0.98样品在473 K的热电优值达～1.30,在323-573 K温度范围内的平均热电优值达～1.17,并且其最大理论输出功率密度与转换效率分别达到～3.936 W cm-2与10.7%。（3）本文首次报道热处理调控MgAgSb合金低温载流子输运机制与低温电学性能的规律。研究结果表明通过调控热处理时间可以显著提高MgAgSb合金的纯度与结晶性,所以MgAg0.95Sb0.99样品的室温载流子迁移率显著增加至～83.6 cm~2V-1s-1,由于载流子迁移率显著增加,MgAg0.95Sb0.99样品在173 K的功率因子从热处理0天样品的～538.05μW m-1K-2显著提高至热处理10天样品的～1747.11μW m-1K-2,提高2.3倍,并且其最大理论输出功率密度与转换效率分别达到～0.783 W cm-2与6.83%;此外,模拟计算表明Ag2Se与MgAg0.95Sb0.99样品构成的热电器件最大输出功率与最大能量转换效率分别为～37.40 m W与3.10%。研究结果表明MgAgSb基合金对于低温热电应用具有良好的前景。
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