【摘 要】
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汞具有持久性、神经毒性和生物蓄积性等特点,对人类生活和生态环境造成重大影响。燃煤电厂中煤炭的燃烧是汞排放的最大来源。有效控制烟气中汞的排放是解决我国日益严重的汞污染问题的关键。汞在燃煤烟气中主要有三种形式,即二价汞(Hg2+)、单质汞（Hg~0）和颗粒态汞（Hgp）。其中Hg~0化学性质稳定、水溶性差、挥发性强,现有的烟气净化装置难以将其完全脱除。此外,Hg~0在烟气汞含量中所占比例较大,导致燃煤
【基金项目】
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国家自然基金项目（No.U1710108）； 江苏大学青年学术领袖项目“青年骨干教师培养工程”；
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汞具有持久性、神经毒性和生物蓄积性等特点,对人类生活和生态环境造成重大影响。燃煤电厂中煤炭的燃烧是汞排放的最大来源。有效控制烟气中汞的排放是解决我国日益严重的汞污染问题的关键。汞在燃煤烟气中主要有三种形式,即二价汞(Hg2+)、单质汞（Hg~0）和颗粒态汞（Hgp）。其中Hg~0化学性质稳定、水溶性差、挥发性强,现有的烟气净化装置难以将其完全脱除。此外,Hg~0在烟气汞含量中所占比例较大,导致燃煤烟气整体脱汞效率较差。吸附剂脱汞技术是目前燃煤电厂应用最广泛的脱汞技术,其中最具代表性的为活性炭吸附脱汞技术。然而,由于其成本高昂且燃煤烟气量巨大,因此研究学者们把目光集中在低成本的生物炭的研究上。我国是一个农业大国,每年需要处理的农业秸秆大约有8亿吨。如果将这些农业秸秆作为制备生物炭的原料,既可以解决农业秸秆的处置问题,又能大大降低汞污染的治理成本。因此,本课题以农业废弃物玉米秸秆为原料制备原始生物炭,经微波活化处理后得到微波活化生物炭,再分别利用紫外光/双氧水（UV/H2O2）工艺和类芬顿废液对其改性得到改性玉米秆生物炭,并在固定床反应装置中对两种改性生物炭的脱汞性能进行了系统地研究。具体研究内容如下:利用UV/H2O2工艺改性玉米秆生物炭,并将其用于脱除模拟烟气中的单质汞。通过一系列表征方法（工业分析、元素分析、BET、SEM、FTIR、XPS）对改性玉米秆生物炭的理化特性进行了分析。在固定床反应装置中,研究了H2O2浓度、吸附温度和烟气组分(O2、NO、SO2、H2O（g）)对改性玉米秆生物炭脱汞性能的影响。在表征分析、实验结果和动力学模型的基础上,进一步探讨了改性生物炭的脱汞机理。结果表明:（1）微波活化处理可以增大玉米秆生物炭的比表面积,改善其孔隙结构。UV/H2O2工艺改性除了能改善玉米秆生物炭的孔隙结构,还能增加其表面含氧官能团的数量,有利于烟气中Hg~0的捕获;（2）最佳的H2O2浓度和吸附温度分别为3 wt.%和120℃,O2和NO的存在促进了Hg~0的捕获,而SO2和H2O（g）则相反;（3）准二级动力学分析表明,化学吸附在改性玉米秆生物炭捕获烟气中Hg~0的过程中起到了关键作用。化学吸附氧（O*）和C-O官能团参与了改性玉米秆生物炭对Hg~0的脱除。利用类芬顿废液改性玉米秆生物炭,并将其用于脱除模拟烟气中的单质汞。通过一系列表征方法（BET、SEM、XRD、XPS）对改性玉米秆生物炭的理化特性进行了分析。在固定床反应装置中,研究了Cu负载量、煅烧温度、吸附温度和烟气组分(O2、NO、SO2、H2O（g）)对改性玉米秆生物炭脱汞性能的影响。在表征分析、实验结果和动力学模型的基础上,进一步探讨了改性生物炭的脱汞机理。结果表明:（1）活性组分Cu通过浸渍和煅烧成功负载到生物炭表面,然而在一定程度上导致生物炭的孔隙结构被堵塞,比表面积有着不同程度地降低。（2）Cu的最佳负载量为6.4 wt.%;最佳的煅烧温度和吸附温度分别为300℃和140℃;O2和NO的存在有利于Hg~0的脱除;低浓度的SO2和H2O（g）促进了Hg~0的脱除,而高浓度的SO2和H2O（g）抑制了Hg~0的脱除。（3）准二级动力学分析表明,化学吸附对Hg~0的脱除起关键作用。吸附态汞(Hg~0（ad）)被吸附剂表面的晶格氧等活性位点氧化。此外,反应过程中消耗的晶格氧和化学吸附氧可通过气相O2补充和再生。（4）再生性能测试表明,类芬顿废液改性后玉米秆生物炭具有较好的再生性能。经过5次循环再生后,样品的脱汞效率依然能达到65%。
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