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磷石膏及煤矸石固体废弃物的大量堆积对环境造成不良影响,但是对于磷石膏及煤矸石固体废弃物的利用还有待发展,其主要原因在于磷石膏及煤矸石中存在的石膏晶体和高岭石晶体存在状态不足以运用于工程当中,因此本文从晶体学出发,运用分子动力学及密度泛函理论对磷石膏及煤矸石进行了模拟研究分析,以期为磷石膏及煤矸石固体废弃物的资源化利用提供新的技术思路。为了研究媒晶剂在石膏晶体转晶过程中的作用,同时也为了探讨计算机模拟在研究过程中的应用,本文利用吸附能模型计算了石膏晶体晶型以及主要晶面的附着能,同时模拟了柠檬酸、乙二胺四乙酸和苯基甘氨酸三种媒晶剂与石膏晶面(12-1)和(011)反应,得出了媒晶剂与石膏晶面的吸附能及媒晶剂的最佳组合方式。利用扫描电子显微镜对实验所得石膏晶型进行了分析,并测得不同媒晶剂作用下磷石膏抗折抗压强度。研究发现,实验所得结果与计算机模拟所得结果基本一致,掺有相关媒晶剂的磷石膏抗折抗压强度最大分别为3.64和7.35 MPa。运用CASTEP模块对柠檬酸吸附于石膏晶体表面的空间结构、电子结构、络合吸附机理进行了理论探索,基于密度泛函理论的第一性原理优化了CaSO4(010)晶面结构,计算了晶面与柠檬酸反应吸附能。通过对柠檬酸吸附方式的假设和计算,发现最佳吸附方式为柠檬酸羧基结构中的H原子被晶面(010)上的钙原子的垂直吸附。吸附机理主要表现为柠檬酸中羧基的H原子1s轨道中的电子向晶体表面(010)上Ca原子的3d轨道发生了转移,从而形成杂化轨道。基于密度泛函理论的第一性原理优化了CaSO4(100)、(010)和(110)晶面结构,计算了晶面与CH2O2反应吸附能,得出(010)晶面能量最低,吸附最为稳定,发生了化学吸附。通过对CH2O2吸附方式的假设和计算,发现最佳吸附方式为CH202分子C=O结构中的氧原子被晶面(010)上的钙原子的垂直吸附,且为化学吸附。吸附机理主要表现为CH2O2中羧基的O原子的2p轨道和H原子1s轨道中的电子向晶体表面(010)上Ca原子的3d轨道发生了转移,从而形成杂化轨道。利用分子动力学对高岭石脱水过程进行模拟,利用密度泛函理论分析其脱水机理。结果表明,在300K-600K之间高岭石并未发生明显变化,在700K之后高岭石中A1原子配位数逐渐降低,H原子配位数逐渐增高,高岭石X射线衍射图显示氧化铝相对含量逐渐增高,高岭石发生脱水反应。脱水机理为在温度影响下A1原子的3p轨道中部分电子向相键连的羟基中O原子的2p轨道发生转移,使得Al-OH键活化,经活化羟基中O原子的2p轨道与相邻羟基中H原子的1s轨道形成杂化轨道。