石墨烯自从被首次发现以来,在理论和应用方面引起了研究人员的广泛关注。石墨烯性质优异多样,首先是电学性质,这源于它的电子结构的独特性;其次,石墨烯导热性能良好、强度高、比表面积大、磁学性质优异等。正是如此之多的优异性质,使得石墨烯的应用非常广泛,可以用作电极材料、传感器、超级电容器等。石墨烯除了本征的优异性质之外,通过吸附和掺杂等手段调控石墨烯的电子结构,从而达到改性、拓展其应用范围也广泛吸引了人们的兴趣。比如石墨烯可以用作基底材料而在表面吸附原子或小的气体分子,尤其是吸附无机小分子,如氢气、氨气等,从而对其进行功能化,拓展其应用。但是,关于有机大分子在石墨烯表面吸附的研究相对还较少,研究也主要集中在实验方面。例如,R6G(Rhodamine 6G)是一种有机染料分子,而石墨烯可以作为基底来增强其拉曼信号,但是关于R6G分子与石墨烯之间的相互作用并不十分清晰。而且关于R6G分子吸附缺陷石墨烯和功能化石墨烯的研究并不多,因此较系统的探究R6G分子在完美石墨烯、缺陷石墨烯和功能化石墨烯表面的吸附以及它们之间的相互作用具有一定意义。本文通过采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理的方法来研究R6G分子在完美石墨烯、缺陷石墨烯和功能化石墨烯表面的吸附性能以及它们之间的相互作用。本论文用到的软件包有DMol3和DFTB+。通过计算材料的能量、差分电荷密度、电子态密度、轨道分布、布居分析以及电子的输运性质等,分析R6G分子吸附石墨烯体系的稳定性和电学性质。主要研究的内容分以下三个部分:1.第一部分,计算模拟研究了R6G分子在完美石墨烯和本征缺陷石墨烯表面的吸附性能,探究缺陷的引入对R6G分子吸附的影响。模拟研究R6G分子在完美石墨烯表面的吸附,表明该吸附过程为物理吸附;而模拟研究R6G分子在不同的本征缺陷石墨烯表面的吸附,表明这些吸附中既有物理吸附也有化学吸附。2.第二部分,计算模拟研究了R6G分子在氧/羟基修饰的完美石墨烯和缺陷石墨烯表面的吸附性能,探究功能化修饰对R6G分子吸附的影响。通过研究结果发现,吸附R6G分子后,氧/羟基修饰的完美石墨烯被还原;而氧/羟基修饰的缺陷石墨烯和掺杂石墨烯或发生化学吸附或发生物理吸附,但都未被还原。3.第三部分,计算模拟研究了R6G分子在B、N掺杂石墨烯表面的吸附性能,探究B、N掺杂对R6G分子在石墨烯表面吸附的影响。计算结果表明,R6G分子吸附在B、N掺杂完美石墨烯与其在完美石墨烯表面上的吸附差别不大,均为物理吸附;但在B掺杂单空位石墨烯表面发生了化学吸附,而N掺杂单空位石墨烯发生的仍然是物理吸附。