【摘 要】
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有机污染物造成的水体污染已经引起了全世界的关注。芬顿反应和光催化反应同属于高级氧化技术,可以产生多种自由基将有机物直接降解为H2O和CO2等无机小分子,被认为是可持续发
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有机污染物造成的水体污染已经引起了全世界的关注。芬顿反应和光催化反应同属于高级氧化技术,可以产生多种自由基将有机物直接降解为H2O和CO2等无机小分子,被认为是可持续发展的水处理技术。尽管这两种技术在近二十年发展迅猛,但仍存在反应速率低这一共同问题。为解决该问题,研究人员将异相芬顿反应与光催化反应相结合构筑光-芬顿体系,不仅同时解决了两种技术单独应用的弊端,而且开发了一种更加高效的高级氧化技术进行污水处理。本论文以Fe2(MoO4)3这种新型光催化剂作为研究对象,先后构筑了基于Fe2(MoO4)3的Z-scheme型异质结光催化剂和光芬顿反应催化剂,并以罗丹明B(Rh B)的降解实验为模板,探究了两种催化剂在各自反应中的催化效果及机理。具体研究内容如下:(1)采用共沉淀法制备了Fe2(MoO4)3/Ag3PO4异质结。在光催化反应过程中,Fe2(MoO4)3含量为7.0 wt%的异质结具有最佳的光催化性能,仅用5.0 min就能去除96.0%的Rh B。通过自由基猝灭实验和能带结构分析,推断Fe2(MoO4)3/Ag3PO4异质结的光催化过程遵循Z-scheme型e-转移机理。与Ag3PO4纯物质相比,Fe2(MoO4)3/Ag3PO4异质结具有更出色的循环催化性能,在20 min内,第5次反应的降解效率仍能达到91.2%。(2)采用研磨-煅烧法合成了Fe2(MoO4)3/MoO3 Z-scheme型异质结。在光催化降解Rh B的过程中,它们的降解效果不理想。加入H2O2引发光-芬顿反应后,Fe2(MoO4)3/MoO3异质结的降解速率分别为芬顿反应和光催化反应的57倍和170倍。本论文探究了降解速率显著提高的内在机理:H2O2不仅是芬顿反应中的氧化剂,而且通过捕获e-参与到光催化反应中;因此,借助H2O2这一纽带,芬顿反应与Z-scheme型光催化反应被结合在了一起,并且产生了1140%协同效率。除优异的催化活性外,Fe2(MoO4)3/MoO3异质结还具有良好的循环稳定性:经过5次循环使用仍能保持92.6%的降解效率。本文为提升Fe2(MoO4)3的催化性能和构建新颖高效的Z-scheme型异质结提供了新的思路,并实现了有机污染物的快速降解。
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