基于衰减全反射技术测量线性共轭聚合物三阶非线性光学性质方法的研究

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本文提出了基于衰减全反射技术测量线性共轭聚合物三阶非线性光学性质的新方法,内容包括:(1)确定线性共轭聚合物在非谐振区内二次电光系数的色散;(2)测量线性共轭聚合物在非谐振区内的二阶分子超极化率γ(?ω4;ω3,ω2,ω1);(3)测量吸收区边带处共轭聚合物的二阶复分子超极化率。在二能级近似下,对于电子机制占主要贡献的线性共轭聚合物,得到了其二次电光系数s11、s12以及克尔系数K的色散表达式,这些表达式中的频率无关项是一样的。利用衰减全反射技术测量了不同波长下线性共轭聚合物二次电光系数s11的值,并利用色散表达式对实验值进行拟合,确定表达式中的频率无关项,进而确定s11、s12以及K在非谐振区内的色散。利用衰减全反射技术测量线性共轭聚合物在非谐振区内的二阶分子超极化率γ(?ω4;ω3,ω2,ω1)。在二能级近似下,二阶分子超极化率γ(?ω4;ω3,ω2,ω1)表达式中的频率无关项和频率项可以分开。通过衰减全反射技术测量了在二次电光效应下共轭聚合物的二阶分子超极化率γ(?ω;0,0,ω)。通过对不同波长下的γ(?ω;0,0,ω)实验值进行拟合,得到γ(?ω;0,0,ω)的色散以及γ(?ω4;ω3,ω2,ω1)表达式里的频率无关项,从而确定了线性共轭聚合物在整个非谐振区内的二阶分子超极化率γ(?ω4;ω3,ω2,ω1)。本文还进一步利用衰减全反射技术测量了在吸收边带处线性共轭聚合物的二阶复分子超极化率。通过利用不同衰减全反射峰上得到的实验数据,二阶复分子超极化率的实部虚部的数值以及符号都可以同时得到,而不需要引入Kramers-Kronig转换公式。与传统的表征聚合物三阶非线性光学性质的方法,例如Z扫描、四波混频等相比,衰减全反射技术不需要利用高能量的脉冲激光;而且该方法的测量灵敏度高,可以测得微小的折射率变化,因此不需要使用锁相放大技术,这大大减少了实验成本,也使实验装置变得简单。虽然ATR技术所用到的样品结构比较复杂,但是样品的制备只用到了甩膜和真空溅射这两种相对简单的制备工艺。
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