论文部分内容阅读
汞是一种高毒性的持久性污染物质,可在全球范围内进行远距离迁移,因而引起了国际社会的高度关注。汞可通过各种自然途径和人类活动进入自然界,循环于生物圈和自然环境,进而蓄积于动植物群落,最终对人类和环境产生危害。大气中的汞主要来源于人为污染源的排放,建立大气汞的人为源排放清单有助于研究汞的污染成因和污染过程,为跟踪和评价环境中汞的污染趋势提供基础数据,为制定汞的相关环境政策提供决策依据。作为汞排放大国,开展汞的人为源排放清单研究对于中国而言意义尤为重大。 目前国内外对大气汞排放的估算方法主要是排放因子法,即通过排放因子和活动水平计算得到汞的排放量。本研究基于中国的官方统计数据,通过采用合适的排放因子数据,建立了中国分辨率为0.1°×0.1°的人为源汞排放清单。本研究中主要创新点在于,通过建立排放因子以及汞的各形态组分随时间的动态模型,首次估算了中国1949-2010年间大气汞的人为源排放的历史清单。本研究中通过蒙特卡洛方法定量估算排放清单的不确定性范围,并采用Crystal Ball中的灵敏度分析确定影响清单的不确定性的主要因素。 2010年中国各人为源的大气汞排放总量约为564.8 t,其中以燃煤的贡献比例最大(54%),其次为水泥和钢铁的生产(22%和9%)。中国目前的能源体系仍是以燃煤为主,而社会经济的快速发展也使钢铁水泥等基础材料的消费量巨大,因而其大气汞排放量十分显著。此外,汞矿开采中的汞排放量占大气汞的人为源排放总量的6%左右,而其他人为源的贡献比例则相对较小。本研究中,Hg2+、Hg0和Hgp的排放比例分别为25.0%、70.1%和4.9%。2010年汞排放较为显著的区域集中在中国的东部和中部,如河北、山东、江苏(包括上海)、河南和贵州等地区。 中国从1949年到2010年间人为源的汞排放总量超过1.1万t,其中化石燃料的汞排放量累积达到6932.53t;有色金属冶炼在1949-2010年间累计排放到大气中的汞总量为323.0t,其中锌、铅和铜冶炼的排放量占这三种有色金属冶炼汞排放总量的比例分别为32.6%、44.6%和22.6%。中国的垃圾焚烧在1949-2010年间累计排放进入大气的汞约661.29t,其中市政垃圾(municipal solid waste,MSW)焚烧的累积排放量约为29.04t,其余来自农村生活垃圾焚烧的排放。由于市政垃圾焚烧在中国的存在时间较短,而MSW焚烧厂的APCDs对汞的去除效率也较高,因此其历史累积排放量较小。1949-2010年间,中国秸秆燃烧过程中大气汞的历史排放总量约为52.7 t,其中野外燃烧和燃料燃烧的汞排放比例分别约为23.3%和76.7%;薪柴燃烧历史排放量约为330.43 t。钢铁水泥生产和汞矿开采在1949-2010年间的历史排放总量约为2687.4 t,其中钢铁、水泥和汞矿开采的排放量分别为455.5、1209.0和1022.9t。 本研究中大多数人为源的汞排放清单的不确定性都较大,其中垃圾焚烧的不确定性最大,其不确定性区间的上下限的变动范围分别在319.8~405.1%和-75.9~-91.0%之间。有色金属冶炼中的不确定性较小,其上下限变动的范围分别为18~78%和-9~-61%,主要原因是本研究中认为其分工艺的排放因子不会对清单的不确定性产生影响。灵敏度分析结果表明,各排放源的汞排放因子(或原材料中的汞浓度)是清单不确定性的重要影响因素之一。