论文部分内容阅读
近年来随着全球工业化进程的发展,环境问题日益严重,尤其是包含有机污染物的废水废气污染日益引起人们的关注。在众多治理环境污染的方法中,半导体光催化技术被认为是最有效和绿色环保的方法,并在环境治理中表现出巨大的潜力。TiO2是半导体光催化剂中的代表,具有良好的化学稳定性,对人体无毒害,制备成本低等优点,且适用范围广,深度氧化完全,在有机污染物处理方面具有明显的优势。然而传统TiO2光催化剂禁带宽度较大(Eg=3.2 eV),只能吸收紫外光,效率较低,通过离子掺杂、离子注入以及染料光敏化可以拓展其吸收波长,进而达到可见光响应。纯TiO2光生电子和光生空穴容易复合,降低了光催化活性,还存在易流失、难回收的问题。通过与其他材料制备成复合材料可以有效解决上述问题。在本文中,我们以硼酸-三聚氰胺加和物(M·2B)为前驱体在不同条件下制备了高比表面积的多孔氮化硼(PBN)、活性氮化硼(ABN)以及氟化活性氮化硼(F-ABN),并以之为载体,制备了一系列二氧化钛/氮化硼复合光催化剂,并研究了复合催化剂比表面积以及光催化条件等因素对光催化降解有机物的影响和机理。论文研究成果如下:(1)通过在NH3气氛中热解M·2B前驱体制备了具有高比表面积的多孔氮化硼材料纤维,并以其为载体,钛酸丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/PBN复合光催化剂。考察了其对次甲基蓝的光催化降解能力及循环反应性能。结果表明,该复合光催化剂具有良好的光催化降解有机物的能力,并且具有良好的稳定性。锐钛矿晶型TiO2薄膜均匀覆盖在PBN纤维表面,形成了具有高分散高比表面积的复合光催化剂。另外由于存在孔吸附和TiO2高效光催化产生协同作用,增强了TiO2的光催化性能。在紫外光照射下60 min次甲基蓝的最高去除率可达88.0%。(2)在N2气氛中热解M·2B前驱体制备了活性氮化硼,并利用氟硼酸铵对ABN进行进一步处理,合成了具有高比表面积的氟化活性氮化硼材料。以P25 Ti O2为原料,F-ABN为载体,采用粉体烧结法制备了氟化活性氮化硼纤维负载的TiO2。与ABN为载体的TiO2催化剂相比,前者表现出更强的吸附能力和更高的光催化活性。在紫外光照射下90 min次甲基蓝的最高去除率可达85.5%。(3)以钛酸丁酯为钛源,直接在M·2B纤维上沉积制备了催化剂前驱体,然后通过高温处理得到了负载在多孔BN纤维载体上的氮掺杂TiO2复合光催化剂(TiO2-xNx/BN),考察了TiO2-xNx/BN对罗丹明B(RhB)的光催化降解能力、光催化降解最优条件和循环反应性能。结果表明,锐钛矿和晶红石混合晶型的TiO2颗粒覆盖在多孔BN纤维表面。通过罗丹明B的降解实验证明在可见光照射下具有良好的光催化活性。并提出了多孔BN材料对增强光催化活性的作用机制。本文系统研究了以上方法制备的不同结构的复合光催化剂对有机污染物的吸附性能和光催化动力学性能,并和没有固载的TiO2和TiO2-xNx进行了对比,阐述了多孔氮化硼载体吸附性能和催化剂光催化性能之间的协同作用机理。