【摘 要】
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氨基酸、蛋白质等含氮化学品是生命体所必需的物质,氮化学对人类文明的发展具有不可或缺的作用。随着世界人口的快速增长,自然界固氮反应已经远远无法满足人类社会的需求。电催化作为一种新兴技术,不仅有着绿色环保、能耗低的优势,还可以利用风能、太阳能、潮汐能等可再生的能源来进行可持续的生产。因此,通过电催化的方法将空气中的氮气固定为可被人类直接利用的氨、尿素、硝酸盐等含氮化合物具有巨大潜力。此外,将电化学氮气
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氨基酸、蛋白质等含氮化学品是生命体所必需的物质,氮化学对人类文明的发展具有不可或缺的作用。随着世界人口的快速增长,自然界固氮反应已经远远无法满足人类社会的需求。电催化作为一种新兴技术,不仅有着绿色环保、能耗低的优势,还可以利用风能、太阳能、潮汐能等可再生的能源来进行可持续的生产。因此,通过电催化的方法将空气中的氮气固定为可被人类直接利用的氨、尿素、硝酸盐等含氮化合物具有巨大潜力。此外,将电化学氮气氧化反应（NOR）与电化学氮气还原反应（NRR）或电催化尿素的合成技术有效耦合,构成完整的电化学固氮反应链,用于化肥（主要成分硝酸铵、尿素）的生产,展现出巨大的潜在工业应用前景。鉴于NOR反应（转移10个电子）相比于NRR反应（转移6个电子）以及N2合成尿素（转移6个电子）更难以发生,反应动力学更慢。本文构筑过渡金属氧化物基催化剂,首先实现电催化氮气高效氧化,进而构建电化学固氮反应链合成硝酸铵和尿素。具体研究内容如下:（1）通过盐析法制备了单原子Ru掺杂的Mn3O4负载Ru纳米团簇的复合催化剂Ru-Mn3O4,并将该电催化剂用于电化学氮气氧化合成硝酸的研究。实验结果表明,Ru-Mn3O4实现了从N2到硝酸的高效电催化转化,在0.1 M Na2SO4电解液中,1.6 V下法拉第效率（FE）为28.87%,在2.0 V下NO3-产量高达35.34μg h-1 mg-1cat.。对比实验和DFT计算结果显示,Ru-Mn3O4优异的NOR活性归因于Ru纳米团簇的独特纳米结构以及Ru单原子在Mn3O4上的耦合。Ru和Mn3O4之间的协同作用可以有效地激活惰性N2分子,降低决速步骤的能垒。*OH的大量供应和电导率的增强使Ru-Mn3O4被用来进一步调节催化动力学以优化性能,实现高效电催化N2氧化成硝酸。（2）利用盐析法合成了Ir掺杂的WO3电催化剂,Ir-WO3作为双功能催化剂首次实现氮气的氧化、还原,合成硝酸铵和尿素。测试结果表明,以0.1 M Na HCO3/Na2CO3为电解液,在3.1 V电压下,Ir-WO3获得了优异的NO3-产率(36.45μg h-1 mg-1cat.)和法拉第效率（8.19%）;生成尿素的法拉第效率达到8.16%,尿素产率高达29.32μg h-1 mg-1 cat.;并伴随着一定量的氨生成。
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