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细颗粒物(PM2.5)具有较长的大气滞留时间,对环境质量、大气能见度及气候变化均有重要影响。郑州是河南省的省会,也是我国PM2.5严重污染的城市之一,开展郑州市细粒子化学特征和颗粒物源解析研究,对制定合理有效的污染控制策略有着非常重要的意义。本研究通过在郑州大学采样点,分季节采集2015年大气PM2.5样品,并对样品进行水溶性无机离子和无机元素分析,从而得出郑州市PM2.5及其化学组分的浓度水平和季节变化特征。 研究表明,2015年郑州市PM2.5的年平均浓度为113μg/m3,超过我国国家二级标准值3.2倍,其季节变化为冬季最高,夏季最低。水溶性离子浓度年均值为59.98μg/m3,其中 NH4+、SO42-、NO3-是最主要的离子,占所测总离子浓度的88%,经过相关性分析,郑州市PM2.5中(NH4)2SO4和NH4NO3共同存在。水溶性离子浓度趋势是冬季>秋季>春季>夏季。无机元素浓度年均值为5.3μg/m3,占PM2.5质量浓度的6%,Si、Fe、Al、Pb、Zn和Mg的浓度占所测总金属元素浓度的94%,是PM2.5中主要的元素。无机元素和水溶性离子季节变化趋势有明显的差异,无机元素总体趋势是夏季最高,春季最低。 采用富集因子(Enrichment Factor,EF)定性分析无机元素的来源,Cd、Pb、Mo、Ag和Zn的EFs远高于100,表明这些元素受人为源影响极大,V,Mg, Fe,Si和 Ti元素的EFs值接近1,主要来自自然源。对几种重金属进行健康风险评价,结果表明重金属暴露途径以手口摄入暴露为主,儿童重金属暴露风险高于成人,存在致癌和非致癌风险。 研究2016年1月份发生的6次重污染事件,重污染天气发生时PM2.5的化学组成会发生较大变化:二次水溶性离子组分的质量分数显著上升(36%上升到50%)以及地壳组分百分含量的下降(4.2%下降到1.3%),而碳质组分的质量分数未出现较大波动,说明了地壳元素对重污染天气的形成影响不大。重污染期间 SOR和 NOR上升,二次离子(SNA)的大量生成是观测期间重污染天气形成的化学本质。分析气象因子发现冬季当气温升高、湿度升高、气压下降、风速降低易发生重污染。发现冬季当气温升高、湿度升高、气压下降、风速降低易发生重污染。燃煤、工业生产、机动车等人类生产生活过程排放的大量污染物是重污染天气发生的内在原因;静稳无风、高湿逆温等不利气象条件是重污染天气的重要诱因,加剧了大气二次反应。 最后采用PMF-CMB模型进行PM2.5的来源解析,得出郑州市主要污染源及其对大气 PM2.5质量浓度的贡献率依次为:二次气溶胶(28.9%),燃煤(20.5%),机动车(14.2%),工业(12.2%),生物质燃烧(11.9%),土壤扬尘(9.0%),建筑扬尘(4.1%)。最主要来源为二次气溶胶和燃煤,这一结论与化学成分特征分析的结论相一致。