非晶合金的成分设计是长期以来非晶研究中的基础问题,“团簇加连接原子”模型作为一种成分设计思想,被成功的应用在一些体系的非晶成分设计中。近年来,人们发现通过铜模吸铸法,可以在Cu-Zr、Cu-Hf、Ni-Nb、Ni-Ta等二元合金体系得到块体非晶。由于组分简单,这些二元体系成为理论研究块体非晶形成根本问题的很好的主题。基于“团簇加连接原子”模型,本文用从头算分子动力学方法模拟Cu-Zr、Ni-Nb和Ni-Ta三元合金体系的退火过程,并且研究它们的结构和性质。Fe-B是过渡金属-类金属非晶的代表体系,而且具有特殊的磁学性质,是一种被广泛使用的软磁材料。本文用第一性原理总能方法研究了一系列Fe-B非晶合金的结构、电子性质、磁性及它们之间的相互关系。用从头算分子动力学方法,本文首先模拟了Cu-Zr(Cu64Zr36)合金的猝冷降温过程(从2000K到400K),并且研究其短程有序结构随温度的演化。分析了对分布函数、配位多面体(团簇),和大部分团簇的化学组分。结构分析揭示出在液态和非晶态中都存在二十面体短程有序结构,而且在非晶态中,二十面体短程有序结构是最主要的。此外,结构分析还证明Cu中心的Cu8Zr5团簇是Cu64Zr36非晶合金的主要结构单元,和“团簇加连接原子”模型是一致的。本文又采用从头算分子动力学方法模拟Ni-Nb (Ni62.5Nb37.5)合金体系的猝冷降温过程(从1800K到300K),研究了体系的短程有序结构与温度的关系。计算结果表明在液态和非晶态中都存在二十面体短程有序结构,而且在非晶态中，二十面体短程有序结构是最主要的。进一步,我们发现Ni中心Ni7Nb6二十面体是Ni62.5Nb37.5非晶合金中的主要结构单元,和“团簇加连接原子”模型一致。在Ni62.5SNb37.5非晶合金中,Ni-Nb对分布函数第·峰位置小于Ni原子和Nb原子的金属半径之和,这表明Ni原子和Nb原子之间存在着比金属键更强的相互作用。电子结构分析揭示出,这是由于Ni的d电子和Nb的d电子间存在较强的相互作用,Ni和Nb之间形成具有弱共价键性质的金属键。成分在Ni60Ta40附近的Ni-Ta合金体系,是最新发现的一种有优良非晶形成能力的二元体系,而且具有很高的强度。接下来,通过从头算分子动力学模拟方法,本文研究了Ni60Ta40非晶合金的微观原子结构,弹性和电子性质。结构分析揭示出,在Ni60Ta40非晶合金中, Ni周围的主要结构单元是Ni7Ta6二十面体,和“团簇加连接原子”模型一致。我们计算了Ni6oTa4o非晶合金的弹性模量,得到的杨氏模量和实验符合很好。通过电子态密度分析揭示出,实验测得Ni-Ta二元BMG具有超高强度,是由于Ni原子和Ta原子之间存在较强的d-d电子作用。本文最后一部分工作,是通过第一性原理计算研究了一系列Fe100-xBx非晶合金的结构、电子性质子和磁性。在这些非晶合金中,短程有序结构表现为一系列的Fe中心和B中心的多面体,比如：三棱柱,十十面体和类bcc结构。非晶态Fe-B合金与其对应晶态合金的电子态密度非常相似,这也说明它们短程有序结构的相似性。合金中所有的B原子磁矩约为-0.1μB,在富Fe组分(x=9,17),极少部分Fe原子有负磁矩,这就能够解释随着B含量的增加Fe原子的平均磁矩的非线性变化。