掺杂钙钛矿氧化物SrRuO3的磁性和输运特性研究

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ABO3型钙钛矿结构的过渡金属氧化物属于强关联电子体系,长期以来一直是凝聚态物理学研究的热点课题之一。由于存在电荷、自旋、轨道、晶格的相互关联,该体系具有复杂的基态和丰富的物理性能,因而受到物理、材料、器件等研究人员的广泛关注和深入研究。钌酸锶(SrRuO3)是4d族过渡金属中唯一具有铁磁金属性的氧化物,化学性质稳定,易于和其他钙钛矿结构材料形成外延结构,常被作为电极材料。SrRuO3在室温下为正交对称性,当A-O键长小于B-O键长的两倍时,BO6八面体会发生旋转。RuO6八面体旋转产生了一个畸变的赝立方钙钛矿结构,随着温度升高,正交畸变的程度会逐渐降低,晶体结构也逐渐向更高对称性的钙钛矿结构转变。SrRuO3属于自旋、轨道、电荷和晶格强关联体系,通常可以通过A位、B位不同离子分别掺杂或同时掺杂轻微改变RuO6八面体结构,调控SrRuO3的磁性和输运特性,从而设计和制造满足不同性质要求的氧化物电子器件。本论文就ABO3型氧化物SrRuO3 Sr位置和Ru位置掺杂Ba和Co设计多种掺杂方案进行了磁性和输运性质研究,并取得以下成果:1.我们在SrRuO3体系Sr位和Ru位进行了12%Ba和12%Co单独和混合掺杂,研究不同掺杂手段对体系结构和电磁特性的影响。尽管Sr/Ru掺杂引入其他不同半径离子,但是所有掺杂样品都表现出与纯SrRuO3相同的正交Pnma结构。与纯SrRuO3的坏金属性电学特性不同,三个掺杂样品都表现为类似绝缘特性。混掺样品Sr0.88Ba0.12Ru0.88Co0.12O3负磁阻效应达到最大值2.2%,居里温度大大被抑制以及磁化强度难以达到饱和。我们认为这是由于A位掺杂引入无序,B位掺杂引入稀释,结构畸变以及掺杂物质Co本身磁性的综合作用。2.我们研究了在SrRu1-x-x Cox O3(0≤x≤0.3)体系Ru位进行不同Co含量掺杂对体系结构、磁性和输运性质的影响。所有掺杂样品均为纯相Pnma结构。对Co和Ru过渡元素的XPS表征表明掺杂体系存在Co3+/Co2+和Ru5+/Ru4+混合价态。随着Co掺杂含量的提高,铁磁转变温度Tc略有减少,铁磁有序性显著降低。M-H曲线表明矫顽力持续增加,这可能是因为Co掺杂含量提高,Ru4+-O-Ru4+铁磁性和Co2+-O-Ru5+/Co3+-O-Co3+反铁磁性相互竞争的结果。对于掺杂体系,在外加低磁场下,零场冷却(ZFC)测量均出现负磁化效应,这与纯SrRuO3相同条件的测量结果截然不同。Co掺杂削弱了Ru 4d电子的巡游特性,导致巡游电子局域化,最终当Co掺杂含量达到0.15时出现金属绝缘相变。
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