铁基二维半导体材料的可控制备及光催化性能研究

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煤炭、石油和天然气等化石能源支撑起了人类社会的快速发展,但由于其本身的不可再生性和人类的过度开发,导致这些化石能源逐渐走向枯竭。并且这些燃料燃烧释放出来的温室气体(CO,CO2等)等也导致了全球气候变暖、冰川融化、天气异常等。因此,寻找绿色可再生能源己刻不容缓。至今,人们在解决能源短缺问题上已做了多方面探索。使用清洁无污染的太阳能替代化石能源被认为是解决能源短缺和减少环境污染的理想方案。近些年,基于太阳能的光催化技术在污染物降解等环保领域已经获得很大的应用,并且也得到了显著的经济效益。除此之外,研究人员发现太阳能在解决人类面临的能源危机方面也有可观的应用前景。利用半导体材料能被太阳能激发的特性,通过光催化技术将太阳能转成氢气等,成为未来人们对能源开发的一个重要研究领域。氢能具有清洁、热值高、燃烧稳定性好等特点,且能够以气态、液态或固体的金属氢化物等形式保存,同时氢能释放后的副产物是水,对环境友好,是一种理想的可再生的二次能源。最理想的方案是进行光催化全分解水以得到氢气和氧气。但是因为要面临复杂的四电子转移以及H-O键的断裂和O-O键形成等化学动力学问题,制氧过程成了决速步。为了更深入了解光催化水氧化的反应机理,单纯的产氧反应成为了一个重要的研究方向被研究。在众多产氧光催化半导体材料中,Fe-基半导体材料因其原料丰富、成本低廉、合成简单等特性以及优异的光催化性能被科学工作者广泛关注,同时也值得我们进一步研究。本文主要围绕对铁基二维光催化材料的可控制备及其在光催化产氧性能的研究等方面开展工作,主要从以下三方面进行阐述:1.一步溶剂热法可控合成Pt纳米粒子修饰的Pt2+-掺杂的α-Fe2O3纳米片及光催化性能研究本节中,我们通过一步溶剂热法可控合成了内部Pt2+掺杂同时表面金属Pt颗粒负载的α-Fe2O3纳米片。Pt2+掺杂可以极大地提高光生电子空穴对的分离效率,延长空穴的迁移寿命,同时因为单质Pt负载于α-Fe2O3纳米片表面可以与α-Fe2O3半导体之间形成肖特基势垒,阻碍了光生电子空穴对的复合,因此极大地提高α-Fe2O3的光催化效率。我们合成的最优比例的材料的光催化性能是原始材料的3.9倍。2.一步溶剂热法可控合成金属修饰的金属离子掺杂的α-Fe2O3纳米片及光催化性能研究本节中,我们通过一步溶剂热法分别合成了不同金属粒子负载的金属离子掺杂的α-Fe2O3纳米片。通过对α-Fe2O3纳米片离子的掺杂发现α-Fe2O3纳米片具有“自净”能力,无论掺杂离子半径是否相同都无法完全掺杂到其中。并且随着离子半径的增加,掺杂离子的浓度逐渐降低。而且作为溶剂的乙醇具有还原性,其中未掺入晶格的氧化还原电对较正的离子,在高温高压条件下能够被还原成金属粒子,附着在材料表面。内部金属离子的掺杂可以提高材料的导电性而表面金属粒子的负载又可以抑制电子空穴的复合。因此这种一步溶剂热方法得到的金属离子掺杂金属颗粒负载的氧化铁表现出更优异的光催化水氧化性能。3.尺寸可控的Bi2Fe4O9纳米片的制备及光催化性能研究通过表面活性剂(十二烷基苯磺酸钠,SDBS)可以可控地调节Bi2Fe4O9纳米片的厚度,得到不同厚度的Bi2Fe4O9纳米片。这种制备纳米片的方法避免机械剥离等剧烈方法带来的增加能耗和污染环境等缺点。厚度的降低导致纳米片平面间距离的改变以及平面内FeO4四面体和FeO6八面体中Fe-O键的扭曲和不对称增强,进而增强了局部内建电场,提高光生电子空穴对的分离能力。实验证明,通过降低材料的厚度使得Bi2Fe4O9的光催化活性得到极大的提高。BFO-2的光催化水分解速率为461.084μmol g-1 h-1是原始材料Bi2Fe4O9(BFO,58.55μmol g-1h-1)的7.87倍。
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