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膨胀石墨具有丰富的孔结构,石墨烯拥有较大的比表面积。本文以天然石墨为原料制备膨胀石墨,进一步采用改进Hummers法制备氧化石墨,以膨胀石墨和氧化石墨为原料,通过水热合成,冻干处理,制得膨胀石墨/石墨烯复合材料。并以此复合材料为介质研究了甲烷水合物在其中生成的影响规律。 通过单因素实验和正交实验,得到制备膨胀石墨的最佳原料配比为石墨(g):浓硫酸(ml):双氧水(ml):硝酸铵(g)=10:22:1.7:3、最佳反应时间45min,制的膨胀石墨的膨胀倍率为180ml·g-1。通过SEM、XRD、红外光谱等表征手段对氧化石墨的形貌、结构分析可知,制备的氧化石墨极性强、片层结构薄。通过红外、SEM、TEM、XRD等表征手段可知复合材料中存在少数层石墨烯的薄片层结构,通过BET测试结果分析得到膨胀石墨/石墨烯复合材料吸附氮气的量为54cm3·g-1,是原料膨胀石墨吸附氮气的量的1.69倍。膨胀石墨/石墨烯复合材料的比表面积为31.5489 m2·g-1,是原料膨胀石墨的比表面积的1.7倍。孔径分布以中孔为主。 通过对甲烷水合物在膨胀石墨/石墨烯复合材料中生成实验的研究,结果表明:初始压力、外界温度和复合材料比表面积对水合物的合成影响显著,在初始压力和外界温度相同条件下,膨胀石墨/石墨烯复合材料中甲烷水合物合成量比原料膨胀石墨中的合成量的2倍,与不加复合材料的体系相比,在膨胀石墨/石墨烯复合材料中甲烷水合物生成速度快。而且复合材料的比表面积越大甲烷水合物的合成量越大。