电池材料磷酸铁锂的制备及改性研究

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磷酸铁锂具有理论容量高、环境友好、循环寿命长、热稳定性好,被认为是动力锂离子电池的首选。但磷酸铁锂制备过程中批次一致性较差,本征电导率和锂离子扩散速率低,阻碍了磷酸铁锂作为动力电池的发展的步伐。本论文从其制备方法上的改进到其表面性能的修饰,系统地改善了磷酸铁锂的性能。为了改善磷酸铁锂的批次性问题,提高磷酸铁锂的纯度,本文以磷酸锂为主要锂源,通过添加辅助锂源的思路制备出较纯的磷酸铁锂,分别研究了碳酸锂、氢氧化锂、醋酸锂、柠檬酸锂、磷酸锂为辅助锂源对磷酸铁锂性能的影响。研究表明:只有以碳酸锂为辅助锂源制备出的磷酸铁锂晶相纯度较高,其它的都有杂质生成。以碳酸锂为辅助锂源的磷酸铁锂具有更好的电化学性能,0.1C放电首周容量为140.1mAh/g,50周循环后容量保持率为95.2%,在1.0C高倍条件下容量仍然有109mAh/g。碳包覆是改善LiFePO4的电导率的常用方法,但碳包覆将会减小活性材料的比容量。本文采用具有电化学活性的聚苯胺对磷酸铁锂进行表面包覆改性。双氧水在高离子强度的酸性溶液中氧化苯胺制备LiFePO4/PANi复合材料。聚苯胺像一块轻纱包覆磷酸铁锂颗粒表面,并且包覆过程不会破坏磷酸铁锂的本身结构。4%聚苯胺包覆量的磷酸铁锂表现较好的电化学性能,首周放电容量为142.6mAh/g,50周循环容量保持率为91.3%,5.0C放电容量84.5mAh/g。最后,单独的聚苯胺的导电率并不是很高,我们引入金属颗粒设计了聚合物-金属导电矩阵复合材料,并采用聚苯胺-银复合材料对磷酸铁锂进行包覆改性。通过硝酸银与苯胺反应直接生成聚苯胺-银复合导矩阵材料,分别从甲酸浓度、苯胺/硝酸银摩尔配比两个方面研究了对聚苯胺-银复合材料的形貌、电导性以及电化学性能的影响。实验结果表明:甲酸浓度为0.4M,苯胺/硝酸银摩尔比为6:10的情况下,聚苯胺-银复合材料聚苯胺含量较高,导电率也适中。我们以最优的条件制备了 LiFePO4/PANi-Ag复合材料。与碳包覆的磷酸铁锂相比,聚苯胺-银导电矩阵包覆的磷酸铁锂表现更加优越的电化学性能。LiFePO4/PANi-Ag材料0.1C充放电条件下,循环50周后容量损失率为1.0%,在5.0C倍率下放电容量高达103.2mAh/g,容量保持率为67.8%。聚苯胺-银包覆的磷酸铁锂具有较高的放电容量,电池极化较小,高倍率充放电后电极表面光滑无裂痕。
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