基于咪唑类与吡啶类离子液体的化学修饰电极构置及其应用

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离子液体是指完全由离子组成的、在室温及邻近室温下呈液态的盐。离子液体具有的独特物理和化学性质,使其既可以作为溶剂又可作为支持电解质,在电化学、分离科学等领域得到了广泛应用。本论文基于咪唑类与吡啶类离子液体,构置了八种新型化学修饰电极,研究了其电化学行为和肌红蛋白等四种蛋白质(酶)的直接电化学、电催化行为。该研究对拓宽离子液体的应用范围,丰富化学修饰电极和电化学传感器的研究内容具有一定的科学意义。全文共分四章,主要研究内容如下:以疏水性离子液体[BMIM][PF6]为黏合剂制备了咪唑类离子液体碳糊电极(CILE),并以CILE为基体电极构置了Nafion/L-天冬氨酸/CILE修饰电极,分别研究了多巴胺、尼群地平和对乙酰氨基酚三种化合物的电化学行为,建立了其微分脉冲伏安测定新方法。与传统碳糊电极相比,咪唑类离子液体碳糊电极能明显改善电极反应的可逆性,提高电流响应灵敏度,但背景电流较大。以疏水性离子液体[BPy][PF6]为黏合剂制备了吡啶类离子液体碳糊电极(CILE),研究了酚磺乙胺的电化学行为并建立了其循环伏安测定新方法:以CILE为基体电极,采用滴涂法和电沉积法构置了GOx/CILE、Mb/CILE、Hb/Fe3O4/CILE、PB/Au/CILE修饰电极,研究了GOx、Mb和Hb的直接电化学及其电催化行为,建立了葡萄糖、H2O2的伏安、计时安培测定新方法。研究表明,吡啶类离子液体能改善电极性能,可降低电极反应过程中的背景电流。将GOx、Mb和HRP包埋于离子液体([BMIM][BF4]、[CePy][PF6])与MWNTs、GG、HA形成的复合物中,采用滴涂法构置了HA-MWNTs-[BMIM][BF4]-GOx/GCE、HA-[CePy][PF6]-Mb/GCE、GG-[BMIM][BF4]-HRP/GCE修饰电极,应用电化学方法和光谱法对这些复合物和修饰电极进行了研究。结果表明:这些复合膜能保持GOx、Mb和HRP的活性并能实现其在电极表面的直接电化学反应,且修饰电极对葡萄糖、H2O2表现出良好的电催化作用,催化电流分别与葡萄糖、H2O2浓度在一定范围内呈线性关系,可用于葡萄糖、H2O2的循环伏安、计时安培测定。
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