不同晶型与形貌锰氧化物的合成及催化燃烧氯苯的研究

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含氯挥发性有机化合物(Chloride Volatile Organic Compounds,CVOCs)不仅破坏大气层,而且还影响动植物生长和人类健康。世界各国目前对CVOCs脱除技术的研究已取得了一定成绩,但与日益加重的污染相比,其治理环节仍显滞后。本论文介绍了CVOCs对人体和环境的危害及当前国内外治理工艺的相关方法和特点,其中催化燃烧法具有效率高、无二次污染、能耗低等特点,是最有发展潜力的技术之一。论文着重研究了不同晶型和不同形貌锰氧化物的合成工艺、物相结构和形貌,并以氯苯(CB)为探针考察了其催化活性和稳定性,探讨分析了影响其催化性能的因素。水热法分别合成了α、β、γ-MnO2纳米棒,三种晶型MnO2纳米棒在低温范围内均有较高的催化活性和较强的抗氯中毒能力,且活性顺序为α-MnO2>γ-MnO2>β-MnO2,不同晶型MnO2纳米棒可还原能力和Mn-O键的强弱是影响催化氧化氯苯活性的主要因素。等体积浸渍法制备了不同负载量的CeOX/α-MnO2催化剂,结果发现添加Ce元素后的催化剂的活性下降,可能是由于Ce元素负载在催化剂上时,催化剂表面部分的活性中心遭到覆盖,导致催化剂活性相应降低。分别采用牺牲模板法、水热法制备了四种不同形貌Mn2O3(空心球、空心立方体、纳米棒和海胆),不同形貌的Mn2O3对氯苯的催化活性有明显的差异,活性顺序为Mn2O3空心立方体>Mn2O3空心球>海胆状Mn2O3>Mn2O3纳米棒。XRD、TEM和TPR等结果表明Mn2O3空心球和空心立方体具有较强的可还原性能和稳定的空心结构,氧物种的流动性好,氯苯不仅能吸附在催化剂的表面,还能通过颗粒间的孔隙进入空心结构,因而显示出更优越的催化活性。
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